基于超声处理的CeO2-ZrO2核—壳催化剂NH3-SCR脱硝性能研究

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目前,在脱除NOx方法中,选择性催化剂还原(SCR)技术已是最为成熟且在燃煤电站中应用最为广泛的脱硝方法,而脱硝催化剂是影响SCR技术的关键,因为催化剂性能的优劣将直接决定脱硝效率。近年来,有学者研究发现具有核-壳结构的催化剂具有良好的脱硝性能,但关于性能良好的核-壳结构催化剂却研究较少。本文提出了一种核-壳催化剂的制备方法,并以性能优异的CeO2和ZrO2为主要成分,以超声强化技术处理催化剂,进一步提升催化剂的脱硝性能,此外还借助一系列表征对催化剂的物理化学性质进行研究,同时结合多重分形理论对催化剂活性物质的分散性与脱硝性能之间的关系进行分析。本文主要使用水热法结合原位及后位合成法制备出三种不同形状的Ce-Zr核-壳催化剂,其中使用乙醇为溶剂制备出以颗粒组成的花状核-壳形状,以乙二醇为溶剂制备出片状的扇形核-壳催化剂以及丙三醇为溶剂的多孔块状核-壳催化剂。以乙醇为溶剂制备的催化剂具有最佳脱硝性能,当水热时间和温度为16h和180℃时,该催化剂在350℃时拥有最高脱硝效率(97.68%)。同时采用超声强化技术可提高催化剂表面物质分散度,从而提高催化剂的脱硝性能。为了深入研究催化剂的理化性质,本文采用BET、XPS、SEM、TEM、FT-IR、NH3-TPD等表征方法。BET结果表明乙醇为溶剂的催化剂拥有最大的比表面积,为105.6m2/g。而超声处理并没有对催化剂的孔径结构产生影响,催化剂主要以介孔为主导,这是催化剂拥有较好脱硝性能的因素之一;FT-IR结果表明超声处理催化剂表面的硝酸盐和碳酸盐的数量明显增多,说明超声使催化剂表面分散度提高,从而为反应气体的吸附提供了更多的活性位点;NH3-TPD结果则说明了超声处理提高了催化剂表面的弱中酸的强度,也变得更加稳定,这有利于催化剂脱硝性能的提升。通过多重分形理论研究催化剂表面物质分散度,同时结合催化剂的脱硝性能进一步的阐明分散度与脱硝性能之间的关系。研究表明,各催化剂有明显的分形特征,且以乙醇为溶剂的催化剂的奇异度Δα最小,而Δα的大小与分散度有关,Δα越大则分散度越低。超声处理之后,乙醇和乙二醇的Δα都有所减小,说明超声处理之后催化剂表面物质的分散度得到提高。说明催化剂表面分散度在很大程度上决定了催化剂的脱硝活性,分散程度越高,催化剂的脱硝性能越好。
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