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目的:1)研究党参等《中国药典》中6种常用中药饮片中的重金属含量,并评估上述中药的重金属健康风险,同时进一步揭示连翘不同商品规格（青翘、老翘）中重金属含量的残留规律。2)在前期研究基础上,分别对上述3种重金属超标严重的中药海螵蛸、土鳖虫和金钱白花蛇中砷、汞元素赋存形态进行研究,同时对土鳖虫和金钱白花蛇的饲养环境进行研究,揭示其可能的污染源。方法:1)采用微波消解-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）分析测定党参等6种常用中药饮片中的重金属含量;采用美国环保局（USEPA）风险评估模型,结合平均每日摄入量（ADD）和危害商值（HQ）为指标,评估上述6种常用中药的健康风险;采用多元统计方法、主成分分析（PCA）方法分析青翘、老翘中重金属含量的差异性、相关性及综合评价。2)样品采用超声辅助热水提取,高效液相-电感耦合等离子体质谱（HPLC-ICP-MS）下对海螵蛸样品中6种砷形态进行分析测定。3)汞形态样品采用提取液（L-半胱氨酸,2-巯基乙醇,盐酸混合溶液）超声辅助提取,砷形态样品经超声辅助热水提取,分别在HPLC-ICP-MS下对金钱白花蛇饮片及其环境样品中3种汞形态、土鳖虫饮片及其环境样品中的6种砷形态进行分析测定;采用USEPA风险评估模型,结合无机砷（iAs）和甲基汞（MeHg）的参考剂量,以ADD和HQ为指标,评估土鳖虫和金钱白花蛇饮片样品中高毒形态（iAs和MeHg）的健康风险。结果:1)35批党参、16批甘草和89批连翘（其中青翘60批,老翘29批）中重金属铅（Pb）、镉（Cd）、砷（As）、汞（Hg）、铜（Cu）、铬（Cr）的含量符合《中国药典》2015年版和《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》（WM-T2-2004）相关限量标准,但32批海螵蛸、20批金钱白花蛇和86批土鳖虫均存在不同程度的重金属超标问题,其中金钱白花蛇Hg超标严重,超标率达75.00%;土鳖虫Pb、As、Cu总体超标率达到56.98%,虽然As超标率不高,但土鳖虫多数样品中As残留水平接近限量值。风险评估结果,党参中Cr和As的HQ值大于1,提示党参饮片存在一定健康风险;海螵蛸中的Cr、As、Cd、Hg和Pb的HQ值大于1,其中As的HQ最高为5.004,其次Pb的HQ为3.541,表明海螵蛸饮片健康风险相对较高;土鳖虫中Cr的HQ为6.286,As和Pb的HQ值均大于1,提示土鳖虫存有健康风险。连翘中重金属含量的产地差异较小,但不同商品规格的连翘（青翘和老翘）中重金属含量差异显著,其中老翘中Pb含量水平显著高于青翘（P<0.01）,而Cu含量水平低于青翘（P<0.01）;连翘采收期与重金属Pb、Hg、Cd含量水平存在正相关,与Cu呈现负相关;以主成分（PCA）提取法提取的主成分PC1-PC2绘制得分二维图,结果青翘和老翘样品各聚1类,分类结果与样品原始规格信息基本一致。2)32批次海螵蛸样品中砷元素总含量（T-As）普遍较高,18.75%的海螵蛸样品中具有致癌作用的无机砷（iAs）形态含量超过食品中iAs的限量安全阈值。海螵蛸中As形态主要为砷甜菜碱（AsB）、二甲基砷（DMA）和砷酸（As（V））。9批海螵蛸样品检测到iAs,检出率为28%,其中亚砷酸As（III）含量最高达103.3μg·kg-1,As（V）含量最高达222.4μg·kg-1。3)金钱白花蛇中Hg的赋存形态为MeHg和离子汞(Hg2+),高毒的MeHg形态占Hg形态总量的97%以上,最高含量达186.21μg·kg-1,20批金钱白花蛇样品中有50%的样品MeHg含量高于100μg·kg-1。11批金钱白花蛇喂养饲料（黄鳝、泥鳅）中Hg的赋存形态同样为MeHg和Hg2+,其中黄鳝中MeHg占比95%以上,最高含量达171.76μg·kg-1,泥鳅中MeHg占比82%以上,最高含量为79.53μg·kg-1。在对饲养水样进行分析时未发现水样存在Hg污染。金钱白花蛇按照煎煮量5g和冲服量1.5g分别计算,HQ的最大值分别为0.17和0.05,表明煎服和研磨冲服条件下金钱白花蛇中的MeHg对人体的健康风险都较低。土鳖虫样品中的As形态较为多样,除11批检测到砷胆碱（AsC）外,在86批土鳖虫样品均检出As（III）、AsB、DMA、一甲基砷（MMA）和As（V）,其中As（V）为主要赋存形态。其中iAs占砷形态总含量的61%91%,含量范围529.771846.14μg·kg-1,iAs中As（III）含量最高为563.21μg·kg-1,As（V）含量最高为1314.09μg·kg-1。土鳖虫养殖饲料（麦麸）中的As形态同样以iAs为主,其中As（III）含量平均为32.26μg·kg-1,As（V）含量平均为105.46μg·kg-1;土鳖虫养殖基地水样研究发现,地下水样含有3种As形态,为As（III）、As（V）和DMA,含量分别为14.40、2.56和0.52μg·kg-1,自来水中仅含有2.36μg·kg-1的As（V）。iAs和MeHg形态风险评估结果表明,土鳖虫样品中iAs的HQ值为1.10,表明土鳖虫样品中的iAs存在一定健康风险;结论:1)党参、甘草和连翘中重金属Pb、Cd、As、Hg、Cu、Cr的含量符合国家相关限量标准,但海螵蛸、金钱白花蛇、土鳖虫3种动物类中药存在不同程度的重金属超标,其中金钱白花蛇Hg超标问题突出;健康风险研究表明土鳖虫、海螵蛸和党参存在健康风险;中药中重金属总含量的高低与健康风险水平的高低并非表现出一致性,用药剂量和服药方法对健康风险水平具有重要的影响作用。不同商品规格的连翘重金属含量残留规律结果表明,连翘的两种商品规格（青翘和老翘）中Pb含量存在显著差异,提示连翘在果实成熟期（老翘）会富集更多的Pb元素。2)32批次海螵蛸样品中砷总含量（T-As）普遍较高,18.75%的海螵蛸样品中具有致癌作用的iAs形态含量超过食品中iAs的限量,研究表明海螵蛸中T-As与其As形态间并非呈现简单的正相关,T-As控制模式存在漏洞,特别是T-As限量放宽后,难以监管因污染等因素造成的iAs含量过高的问题。3)金钱白花蛇及喂养饲料（黄鳝、泥鳅）中的Hg形态主要为强毒性的MeHg（占Hg形态总含量97.2%以上）。研究表明金钱白花蛇中MeHg来源的途径可能是含MeHg的饲料（黄鳝和泥鳅）在种蛇体内引发蓄积,MeHg通过胚胎传递给幼蛇,造成金钱白花蛇药材污染。土鳖虫以及喂养饲料（麦麸）中的As以iAs为主要赋存形态,受污染的饲料和地下水通过食物链的生物放大效应造成土鳖虫As积累,从而影响其质量和用药安全,建议源头防控,规范养殖。形态健康风险研究表明,土鳖虫中的iAs存在一定的健康风险,金钱白花蛇中MeHg的健康风险较低,但不应忽视长期的蓄积风险。