【摘 要】
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进入21世纪以来,石油化工类产品的价格持续上涨,同时这类产品的生产过程会带来严重的环境污染问题,而自然界广泛存在的生物质可以通过绿色高效的方式转化为生物质燃料或高附加值化学品,所以基于这种转化的研究对于能源社会的可持续发展具有重要意义。葡萄糖是自然界分布最为广泛的单糖,可以从植物中直接获取或者通过水解纤维素和木质素间接获得。将葡萄糖转化为多种高附加值化学品的过程中,催化剂的参与起着重要作用,因此何
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进入21世纪以来,石油化工类产品的价格持续上涨,同时这类产品的生产过程会带来严重的环境污染问题,而自然界广泛存在的生物质可以通过绿色高效的方式转化为生物质燃料或高附加值化学品,所以基于这种转化的研究对于能源社会的可持续发展具有重要意义。葡萄糖是自然界分布最为广泛的单糖,可以从植物中直接获取或者通过水解纤维素和木质素间接获得。将葡萄糖转化为多种高附加值化学品的过程中,催化剂的参与起着重要作用,因此何设计针对这个转化过程的绿色高效催化剂成为生物质炼制领域的重要研究方向。本论文针对性地设计制备了三种高活性的复合光催化剂SnO2/Fe Pz（SBu）8、Bi2WO6/Co Pz（SBu）8、Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi,将其用于在水体系中光催化选择性氧化葡萄糖。以空气中的氧气为氧化剂,在常温常压的条件下,这些催化剂对光催化氧化葡萄糖具有较好的催化效果。具体工作包括如下内容:（1）将Fe Pz（SBu）8负载于SnO2表面制备了一种复合光催化剂SnO2/Fe Pz（SBu）8,其光催化氧化葡萄糖性能优于单一的SnO2催化剂。在优化的实验条件下,以其为光催化剂,在葡萄糖的转化率为34.2%时,葡萄糖氧化产物中有机酸（葡萄糖二酸、葡萄糖酸和甲酸）的总选择性达52.2%。通过淬灭实验和ESR实验证明,该光催化过程中的主要活性氧物种是h+和O2·-。根据有关实验结果推测在此葡萄糖光催化氧化体系中存在两个平行的反应:一个是葡萄糖的C1原子受到活性氧物种的作用生成葡萄糖酸;另一个是葡萄糖的C6原子受到活性氧物种的作用而生成葡萄糖醛酸,接着葡萄糖醛酸被氧化为葡萄糖二酸。（2）以Bi2WO6/Co Pz（SBu）8为光催化剂,以空气中的分子氧为氧源,在可见光的照射下的光催化氧化葡萄糖体系,在优化的实验的条件下,葡萄糖转变为甲酸和阿拉伯糖,转化率为45.3%,总选择性达99.0%。通过淬灭实验和ESR实验证明,O2·-、h+和~1O2等活性氧物种在该催化体系中都起到了重要作用。通过对氧化产物种类的分析,推测该体系中葡萄糖的氧化是通过C1和C2之间碳-碳键断裂,生成阿拉伯糖和甲酸的过程。（3）将Bi3.64Mo0.36O6.55与金属Bi构筑成异质结,以其作为光催化剂催化葡萄糖氧化时,以空气中的分子氧为氧源,通过可见光的照射,在优化的实验条件下,葡萄糖转变为甲酸和阿拉伯糖,转化率为57.3%,总选择性为73.5%。若仅仅使用Bi3.64Mo0.36O6.55为光催化剂,产物将被矿化,总选择性较低。当引入金属Bi之后,在维持葡萄糖转化率的同时,产物的总选择性提升了约2倍。通过淬灭实验和ESR实验证明,O2·-、h+和~1O2等活性氧物种在该反应中都起到了重要作用。通过对氧化产物种类的分析,推测该体系氧化葡萄糖的机理与Bi2WO6/Co Pz（SBu）8一样,是通过C1和C2之间的碳-碳键断裂,生成阿拉伯糖和甲酸的过程。
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