【摘 要】
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MFI分子筛膜在膜反应器、化学传感器、热泵、催化反应器、防腐蚀涂层等领域有出色的特性,因此MFI分子筛膜的制备在各个领域引起的关注持续增长。由于MFI分子筛具有各向异性的
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MFI分子筛膜在膜反应器、化学传感器、热泵、催化反应器、防腐蚀涂层等领域有出色的特性,因此MFI分子筛膜的制备在各个领域引起的关注持续增长。由于MFI分子筛具有各向异性的孔道结构,MFI分子筛膜中微晶的取向将大幅影响分子筛膜的传质分离性能。其中,b-轴取向分子筛膜具有更优越的分离性能。以合成b-轴取向分子筛薄膜为目标,本文利用在纯硅MFI分子筛晶体silicalite-1合成过程中,加入质量分数分别为5%、10%、22%二维氧化石墨烯纳米片分散液,以抑制分子筛晶体在三维方向上的生长,而使其生长更多地局限于相邻氧化石墨烯纳米片层间,从而获得具有大的高宽比的silicalite-1/GO纳米分子筛晶体混合物;同时,分子筛晶体结构更为松散,MFI纳米片交互共生情况大大减少。运用合成的silicalite-1/GO分子筛混合物为原料,利用去离子水与极少量的四丙基氢氧化铵,形成了一个具有饱和湿度的晶化环境,使预涂silicalite-1/GO晶种层通过溶解与重结晶方式(CSDR)填补原先晶种层中的空隙,二次生长方式合成连续的b-轴取向分子筛膜,省去了合成液老化过程。实验中在50 mL封闭内衬中加水量为190?L,晶化温度与时间分别为185℃与40 h,合成了结构均一一致的,厚度约600 nm b-轴取向分子筛薄膜。本论文的另一项工作是在空气气氛下,利用大气压介质阻挡放电等离子体法脱除silicalite-1/GO分子筛晶体的有机结构导向剂,孔道开放,介质阻挡放电过程中温度最高不超过140℃。本论文利用结构更为松散的、大的高宽比siliclite-1/GO分子筛晶体混合物合成了结构均一一致的b-轴取向MFI分子筛薄膜。并且利用温度远远低于高温煅烧的介质阻挡放电等离子法脱除了分子筛孔道结构中的模板剂,对分子筛骨架收缩与破坏程度小且更节能。
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