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钯合金膜分离氢同位素具有分离能力强、氚滞留量小以及装置设计简单等优点,是一种很有发展潜力的氢同位素分离方法,但受膜及泵输系统等因素的制约,目前仍处于概念设计阶段,还没有关于分离系数与温度、组分、分流比等因素之间关系的系统研究,级联分离的理论估算也缺乏实验数据验证。本文针对这些问题设计加工了钯钇合金膜分离器,进行了氕和氘的渗透和分离实验,并对级联分离进行了进一步的理论估算。 钯合金膜分离器的规模与氢在钯合金膜中的渗透通量有关,氢在钯合金膜中的渗透是以氢在钯合金膜中扩散为主的过程。在573K~873K,0.05MPa~0.40MPa实验条件下,氕和氘在钯钇合金膜分离器中的渗透通量近似与压力的平方根成正比;氕和氘的渗透率与温度之间满足阿伦尼乌斯公式ΦH=3.847×10-6exp(-595.4/T)mol/m.s.Pa0.5,ΦD=3.870×10-6exp(-937.0/T)mol/m.s.Pa0.5。 钯钇合金膜分离器的氕氘分离系数与合金膜的温度、氕氘的相对丰度、分流比和气体流速等因素有关。分离系数随温度的增加而下降:在573K~723K范围内,对于66.2%H2-33.8%D2气体,当进料流速为5L/min,分流比为0.1时,分离系数从2.09下降到1.85;当分流比为0.2时,分离系数从1.74下降到1.52。随着分流比的增大,分离系数逐渐降低:在573K下,进料流量为5L/min时,对于15.0%H2-85.0%D2,当分流比从0.050增大到0.534时,分离系数从2.43降低到1.35;对于66.2%H2-33.8%D2,当分流比从0.050上升到0.688时,分离系数从2.87下降到1.30。对于一定的分离过程,原料气体流速存在最佳值,达到该值时,分离系数最大。 针对级联分离建立了不考虑返混的理想模型和考虑返混的近似模型。理想模型表明:级联分离的分离级数与单级分离器的分离系数密切相关,分离系数越大,所需要的分离级数越少,对于初始氕含量为10%的H2-D2混合气体,在分离系数为2.5时,只需要8级就可以使含氕量降低到0.05%以下,而分离系数为1.47时,达到同样的分离效果需要14级。近似模型表明:各级的分流比和分离系数相同时,对含氚0.065%的氢同位素混和气体,在0.2分流比,分离系数为2.5时,经过三级富集和四级贫化就可以得到含氚1.5%的产品和含氚0.0005%的贫料;相同分离系数下,分流比较大时分离系统的规模较小。 单级钯合金膜分离器的分离实验和级联分离的计算表明钯钇合金膜分离器级联完全可能成为一种可以实际应用的氢同位素分离方法。