自激光问世以来,利用光压或者电磁辐射场产生的辐射压力（也叫散射力）和梯度力（也叫偶极力）来操控微粒及原子的想法成为了物理学的研究热点,同时也引起了其他传统领域的极大兴趣。由于超冷分子拥有原子所不具有的微观特性,比如,具有核间距、解离能,谐振频率以及振动转动等,这就使得冷却分子比冷却原子有着深远而重大的影响。正是由于这种复杂的分子特性,使得冷分子相比于冷原子有着更为广泛的研究价值及潜在应用。超冷分子的产生为我们研究新物理现象提供了机会,并且也将会远远超过传统分子科学。2010年,激光冷却SrF在实验上证明了冷却分子是可行的。但是,并不是所有的分子都可以成为激光冷却的候选分子,这就使得选择合适的分子进行激光冷却成为了一个首先要解决的问题。最初的理论认为,激光冷却的候选双原子分子须具有以下三个条件:A.具有高对角化的弗兰克-康登因子（FCF）;B.拥有较强的爱因斯坦系数（辐射力）,它的倒数即为自发辐射寿命（τ）,即辐射力越大,τ越短;C.没有可以让冷却循环终止的中间态。然而,绝大多数的研究都遵循着以上三个严格条件,选择的分子态均为双态之间的跃迁,并且不能够有中间态的存在,这就使得对其它分子的研究丧失了机会。随着研究的深入及已有的相关实验证明,具有中间态产物的分子也可以用作激光冷却的候选分子,并且研究发现,冷却单重态分子的所达到的温度要比双重态分子远低得多。遗憾的是,这些分子却鲜有人研究。本文的出发点即是对近年来的热点分子且态之间的跃迁拥有一个中间态的情形进行了研究。另外,对部分单态分子也做了相关性质的计算。基于计算结果,我们为研究的分子提出了较为详尽的激光冷却方案,对实验方面提供一定的理论参考。使用高精度的多参考组态相互作用（MRCI）方法,LiRb和BeX（X=Li,Rb,Cs）的基态和低激发态势能曲线（PEC）,振动能级以及光谱常数做了相关研究,对激光冷却双原子分子的可能性与可行性在理论上进行了研究论证。在MRCI理论水平上,对Li原子采用aug-cc-pwCV5Z,对Rb原子采用自然轨道基组（ANO）计算得到了LiRb分子X^1Σ+,2¹Σ⁺,a³Σ⁺和2³Σ⁺四个态的PEC。此次的计算基于Douglas-Kroll相对论,并考虑了内层关联电子影响。使用了morselong-range（mlr）与非线性最小二乘法拟合得到了四个态的解析表达式。为了进一步确认拟合表达式的可靠性,我们计算了曲线的一阶导数与二阶导数。借助于拟合得到的解析势能函数,在level8.0程序中通过解薛定谔核运动方程得到了分子振转能级,紧接着,我们又通过dunham展式,将获得的振转能级拟合得到了光谱常数,并与已报道的实验值与理论值进行比较。同时,我们也使用mrci方法计算得到了该分子的偶极矩（dm）及跃迁偶极矩（tdm）,并且将其拟合成为了解析函数。基于以上同样的方法,采用同样的基组,我们再次对lirb分子做了激光冷却可行性的研究。此次计算得到了该分子四个态x¹Σ⁺,a³Σ⁺,B¹Π和b³Π态的pec。通过仔细观察之后,可以看到基态x¹Σ⁺与激发态b³Π的pec有着惊人的相似,这就预示着该分子有着高对角化的fcf。由于该分子中有重元素铷,所以此次计算主要研究了分子x¹Σ⁺态和b³Π态旋轨耦合分裂的情况。与此同时,我们使用狄拉克程序包计算了x¹Σ⁺态和b³Π态旋轨耦合分裂之后的tdm,并由此得到分子的τ。由于存在中间态a³Σ⁺,为了更完善的考虑其对激光制冷的影响,相应的计算包括fcf和τ也一并考虑在内。为了证明计算结果是可靠的,我们将krb分子相应的pec与tdm也一并做了计算,并与实验值对比,结果表明:krb分子的理论与实验结果较为接近,从而证明了lirb结果的可靠性。计算得到的lirb分子fcf为f00:0.872,自发辐射的时间为14.01μs,预测了分子的反弹温度为211nk,冷却的循环为b³Π₀x¹Σ⁺,中间态对激光冷却没有影响,仍可以认为是在一个封闭的循环之内进行。同样地,分别对Be原子采用aug-cc-pwcv5z,对Rb用赝式基ecp28mdf以及对Cs使用赝式基ecp46mdf,使用mrci方法对rbbe和csbe分子的基态1²Σ⁺和一些低激发态2²Σ⁺,1²Π和2²Π进行了从头算研究。计算得到了分子的PEC、振转能级以及光谱常数。从计算结果中发现,基于小核近似的结果较为精确。由MLR函数拟合得到的解析势能函数能精确的再现be和rb及be和cs之间的相互作用能。此次计算也得到了两个分子的DM以及TDM,并给出了合理的分析。LiBe是碱和碱土金属混合物中最简单的分子。采用mrci/mcscf方法,对Li和Be采用不同基组,即aug-cc-pwCVQ（5）Z-dk,基组ANO,计算得到了分子1²Σ⁺,2²Σ⁺,1²Π和2²Π态的PEC,DM及TDM。通过使用MLR函数拟合PEC得到的平衡核间距和谐振频率与实验值比较发现,同时对Li和Be原子采用ANO得到的结果与实验值符合的更为接近。基于得到的解析势能函数,使用LEVEL8.0得到了振转能级,并通过Dunham展式拟合得到了光谱常数。另外,我们选用合适的拟合函数,将计算得到的DM和TDM曲线也一并拟合成为了解析函数,并与已有的文献做了对比。结果发现:该分子拥有高对角化的FCF,即LiBe f00=0.998,并且τ非常短,即τ=74.87 ns,可以使用一束激光波长为1020.5 nm的主光束,以及两束重泵补激光（λ10=986.3 nm,λ21=983.1 nm）来驱动2²Σ⁺（υ=0）1²Σ⁺（υ’=0）的跃迁。