【摘 要】
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随着世界的发展,能源消耗的需求也越来越大,有限的能源资源和二氧化碳的过量排放引起了人们的担忧。在当前国家双碳战略的实施的紧迫形势下,须要优化能源结构,减少碳排放,同时开展碳封存与利用。利用CO2置换开采天然气水合物可以在开采天然气的同时封存CO2,是控制碳排放量的基础上解决能源问题的一个有效途径。所以对CO2水合物的生成分解特性进行研究对于CO2水合物置换技术的发展具有重大的意义。本文利用自主搭建
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随着世界的发展,能源消耗的需求也越来越大,有限的能源资源和二氧化碳的过量排放引起了人们的担忧。在当前国家双碳战略的实施的紧迫形势下,须要优化能源结构,减少碳排放,同时开展碳封存与利用。利用CO2置换开采天然气水合物可以在开采天然气的同时封存CO2,是控制碳排放量的基础上解决能源问题的一个有效途径。所以对CO2水合物的生成分解特性进行研究对于CO2水合物置换技术的发展具有重大的意义。本文利用自主搭建的水合物生成与分解过程探测低场核磁共振测试平台,采用含天然气水合物储层颗粒级配接近的泥质粉细砂样,开展了不同因素下二氧化碳水合物的生成、及循环生成与分解过程演化,基于核磁共振T2谱分布定量探测并分析了泥质粉细砂中二氧化碳水合物的生成与分解过程的微细观机制。主要研究成果如下:搭建的水合物生成与分解过程的核磁共振测试平台能够实现实时无损监测室内原位水合物生成与分解过程的定量刻画。在水合物生成实验中,应用核磁共振技术对生成过程进行了观察与分析。实验结果表明,非饱和法生成水合物的过程具有典型的四个阶段性:诱导期、快速生长期、减速生长期和生长完成期。四个阶段的生成速率呈现先增大后减小的趋势。试验证实水合物先在大孔隙中生成,生成过程导致孔隙水迁移,能够定量确定水合物的平均生成速率与未合水量。通过较为全面地探究初始含水率、生成压力、细粒含量、盐度以及制样方法对泥质粉细砂沉积物孔隙中水合物生成特性的影响,并利用测定的核磁共振T2谱分布演化定量揭示各影响因素的微观机制。结果表明,初始含水率对水合物的诱导时间与生成速率有重要影响,初始含水率越高,水合物诱导时间增长而生成速率越低。初始压力增大,水合物生成的诱导时间缩短,形成水合物后的稳定压力也越高;随着细粒含量的增大,水合物生成的诱导时间缩短,生成初期生成速率增大而后期减慢;盐溶液浓度的增大抑制水合物的生成;冰粉法制备的试样水分分布更均匀,使得水合物成核的诱导时间缩短并提高水合物的生成速率。初始含水率、注入气压、细粒含量、盐分对泥质粉细砂沉积物水合物饱和度及水合数产生重要影响。初始含水率的增大,生成水合物的饱和度与水合数增大;在气过量条件下,初始注入压力对水合物饱和度基本无影响,水合数随着初始压力的增大而降低;细粒含量增大,生成的水合物饱和度与水合数均呈下降趋势;盐溶液浓度越大,水合物饱和度降低,而水合数有所增大。泥质粉细砂中二氧化碳水合物多次生成与分解过程的探测与分析表明,水合物分解过程具有缓慢分解、快速分解、减速分解到完成三个典型阶段。证实在小孔隙中的水合物先分解,然后是大孔隙中的水合物,分解速率呈现先增大后减小的趋势。泥质粉细砂中水合物生成的诱导期及快速生长期,水合物再生成速率较初次生成时期增长,而减速生长期的生成速率降低,生成过程最终的稳定时间基本不变。初步探究了生成次数、初始含水率、分解温度对泥质粉砂沉积物中水合物多次生成过程及水合物饱和度和水合数的影响规律。结果表明,生成次数的增加,水合物诱导时间及生成时间增长;生成次数对生成的水合物饱和度影响很小,而水合数随着生成次数的增大而减小;初始含水率越大,再次生成的诱导时间越长;分解温度越靠近相平衡区域,再生成的水合物饱和度越大。综上,本论文通过宏观二氧化碳水合物的生成过程测试及利用低场NMR技术,对泥质粉细砂中CO2水合物的生成以及多次生成的过程机制及对水合物饱和度与水合数的演化规律进行了较为细致的研究,以期为天然气水合物开采及二氧化碳置换封存技术发展提供一定的实验数据支撑及研究基础。
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