论文部分内容阅读
胶体金二聚体中的近场等离子体共振耦合作用强烈受制于粒子尺寸和粒子间距，虽然这种依赖关系在单个二聚体体系中已被广泛研究，但对于由粒子尺寸和间距精确可调的胶体金二聚体在溶液中高度均一分布的体系，其等离子体共振光学性质研究却鲜有报道。本工作主要利用DNA作为自组装模板制备高纯度的尺寸对称及不对称的离散胶体金二聚体，通过设计DNA序列可编程的调控胶体金粒子之间的距离，并对胶体金二聚体的等离子体光学性质进行了理论计算和实验测研究，提出胶体金二聚体的整体光学性质和单个胶体金等离子体响应之间的关系，主要内容包括以下几部分:
1.利用DHLA末端修饰的双链DNA连接胶体金形成尺寸对称的二聚体结构，双链DNA（0.34nm/bp）的分子长度分别约为5nm、10nm和15nm，优化实验条件提高对称胶体金二聚体的产率，最后利用琼脂糖电泳分离纯化目标产物，得到尺寸分别为13nm-13nm、20nm-20nm及40nm-40nm的胶体金二聚体。
2.利用DHLA末端修饰的单链DNA1对大粒径的胶体金进行单功能修饰（以DNA单功能修饰的胶体金为主要产物）;同时利用DHLA末端修饰的单链DNA2（DNA2与DNA1序列互补）对小粒径的胶体金进行多拷贝修饰，随后将以上两组胶体金混合杂交得到尺寸不对称的胶体金二聚体，最后利用琼脂糖电泳分离纯化目标产物，得到尺寸分别为13nm-20nm及20nm-40nm的胶体金二聚体，其中粒子间距可分别在5nm、10nm及15nm之间精确调控。
3.测试了以上不同粒子尺寸和间距的胶体金二聚体的整体等离子体光学性质，并利用FDTD方法模拟了在正交电场激发条件下单个胶体金二聚体的等离子体共振响应。分析比较发现计算胶体金二聚体的等离子体共振峰对实验测试的消光光谱红区有强烈影响，使等离子体共振带加宽，并显示尺寸和距离依赖效应，但并未明显使实验测试消光光谱峰位置移动。进一步分析认为在实验测试条件下，激发横向等离子体共振模式的电场强度比纵向激发高2倍，这导致了横向等离子共振模式在消光光谱中贡献较大，使测试峰位置的偏离计算结果。