Clumped同位素与微小氧同位素异常的理论研究与计算

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稳定同位素是地球科学研究中一个强有力的工具。通过对它的研究,很多地质信息可以获得,如古温度、物质源区、反应路径及古气候变化等。相对于其它地球化学手段,稳定同位素地球化学具有坚实的理论基础;其在地质科学中的应用,也是由理论研究开启的。理论研究一直是稳定同位素地球化学研究的有机组成部分。   近年来,随着质谱技术及测试方法的进步,稳定同位素领域又出现了一些新的方向,如clumped同位素,微小氧同位素异常等。相对于传统的稳定同位素研究,这些新兴方向具有独特的优势。它们也因此获得了迅猛的发展,目前已成为稳定同位素研究的热点领域。可以预计,这些方向也将很快成为理论研究的重点。但到目前为止,系统的理论研究是很缺乏的,它们的理论基础也显得相当薄弱。本论文便以此为出发点,从基础理论着手,展开了对clumped同位素及微小氧同位素异常的研究,取得了以下的认识和结果。   通过对clumped同位素的研究,我们建立了一种计算clumped同位素效应(△i和△mass)的方法。与前人的研究方法相比,我们方法的精确解具有相同的计算精度;但此方法的近似解在保证计算精度的同时,还适用于所有物质体系,这将在很大程度上减少clumped同位素理论研究的成本。基于此方法,我们系统研究了非谐效应与频率校正因子对△i计算结果的影响。研究发现,非谐效应对△i计算结果的校正在百分之几左右,这与对β值的校正类似:不同的是,非谐效应总是使β值降低,但既可使△i的计算结果降低,也可使其升高。我们建议尽可能地包含这一效应,尤其是含氢体系。频率校正因子对△i的计算结果影响很大;它的大小直接影响到△i的大小,它的误差可直接传递到最终结果中去。我们建议使用尽可能高的理论计算水平,以降低频率校正因子的误差。计算结果显示,体系的同位素组成基本不影响△mass,这意味着一种物质只有一个温度标准。理论研究显示,单替换同位索体对相应的△mass几乎没有贡献,这首次理论证实了从质谱数据获取体系同位素组成过程中的一个普遍假设。   通过对微小氧同位素异常的研究,我们建立了一种精确计算氧同位素交换平衡过程中三氧同位素关系(θ值)的方法。这一方法主要基于一个我们定义的新概念κ值。使用κ值的优点在于,可使用一个较小的κ值数据库来构建大量θ值的数据库,因为我们的研究显示具类似化学基团的物质其κ值也非常接近。非谐效应、clumped同位素效应与频率校正因子对κ值的计算结果没有影响。但几何平均原则的使用会对κ值的计算结果产生很大影响,因此我们建议最好不要使用几何平均原则,尤其是在低温条件下(如低于500℃)。碳酸盐与硅酸盐的计算结果显示,物质的结构对κ值的影响不大,化学成分变化可产生较大影响;但总体来说,具类似含氧基团的一类物质,如碳酸盐,其κ值之间的差别是很小的。基于此方法,我们计算了0-100℃时CO2(g)-H2O、石英-H2O和方解石-H2O同位素平衡交换反应的θ值。结果表明,θ值对温度具一定的依赖性,但并不敏感。
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