CO₂催化转化制取高附加值化工产品有助于降低CO₂排放量,缓解温室效应。为了设计和制备高效CO₂催化转化催化剂,在本论文工作中,我们首先利用密度泛函理论对CO₂与氧化物以及氧化物负载的金属催化剂之间的作用机理进行了系统的研究,接着,以理论研究结果为依据,并借鉴前期实验经验,我们使用等离子体制备了具有高抗积碳性能的甲烷CO₂重整Ni/SiO₂催化剂。理论研究表明,O-Al桥位是CO₂在干燥γ-Al₂O₃面上最有利的吸附位置。最强的CO₂吸附发生在干燥γ-Al₂O₃（100）面的O3c-Al5c桥位上,CO₂在该桥位的吸附能是0.80 eV。在羟基化的γ-Al₂O₃（110）和（100）面上,吸附的CO₂可以与羟基发生质子化过程。质子化过程的活化能大约为0.50 eV。理论研究表明,在γ-Al₂O₃负载的金属催化剂上,γ-Al₂O₃和金属颗粒之间的界面是CO₂吸附和活化的最有利位置。增加氧化物载体和金属颗粒之间界面的面积,可以促进CO₂在催化剂上的吸附和活化,从而有利于CO₂的转化。在实验中,减小金属颗粒的粒径、增加金属颗粒的分散性可以有效增加载体和金属颗粒之间界面的面积。本课题组的前期实验表明等离子体制备的Ni/γ-Al₂O₃催化剂上,Ni颗粒粒径小,分散性高。相比于常规浸渍法制备的Ni/γ-Al₂O₃催化剂,等离子体制备的Ni/γ-Al₂O₃催化剂在甲烷CO₂重整反应中有更高的抗积碳性能。以理论研究结果为依据,并借鉴前期有关等离子体制备Ni/γ-Al₂O₃催化剂的实验经验,我们利用等离子体制备了甲烷CO₂重整Ni/SiO₂催化剂。在等离子体制备的Ni/SiO₂催化剂上,Ni颗粒粒径小,分散性高。在甲烷CO₂重整反应中,等离子体制备的与常规浸渍法制备的Ni/SiO₂催化剂活性相当,但前者具有更高的抗积碳性能。在等离子体制备的Ni/SiO₂催化剂上,甲烷分解反应（即甲烷CO₂重整反应中积碳的主要来源）被有效抑制,同时,积碳和CO₂之间的反应（即甲烷CO₂重整反应中消除积碳的主要途径）更容易发生。Ni颗粒尺度的减小、分散性的提高增加了Ni颗粒和SiO₂之间界面的面积。根据理论研究的结果,Ni颗粒和SiO₂之间界面面积的增加可以促进CO₂在Ni/SiO₂上的吸附和活化,从而使得CO₂和积碳之间的反应更容易进行。