铂铅二元合金纳米晶的形貌可控调节及其在催化产氢中的应用

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:jacky1313
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众所周知,氢气被认为是能有效解决“环境污染”及“能源紧缺”两大难题的理想清洁能源。然而,高效的制氢方法以及氢气的储运一直限制着氢气的应用,从一种稳定的液体溶剂中原位释放出氢气能够同时解决上述两个难题。在众多液体溶剂中,甲醇含氢量为12.5%,被认为是理想的储氢溶剂。原位的通过对甲醇进行重整制得氢气是一种有效的制氢方式。传统甲醇重整反应需要在高温(>250℃)和高压(2.5-5MPa)下进行,这种苛刻的反应条件严重限制了甲醇重整产业的发展。并且重整反应会产生大量的CO副产物,这对氢气随后的使用不利,比如说燃料电池,CO会严重毒化燃料电池催化剂。因此,人们致力于研发一种新型的高活性、高选择性和高稳定性的甲醇重整催化剂。水煤气变换反应(water-gas shift,WGS)通常用来对重整制氢反应后的产物进行提纯,除去重整气中的副产物CO,从而提高产物氢气的纯度,以满足后续使用要求。工业WGS催化剂的活性远远不能满足燃料电池等对氢气的需求,并且催化稳定性较差。研究表明,Pt等贵金属负载于ZnO等氧化物上,表现出很高的WGS催化活性。然而,Pt基催化剂的CO毒化现象非常严重,对WGS催化非常不利。因此如何提高Pt的抗CO毒化能力,从而来提高WGS催化剂的活性和稳定性是近年来研究的热点。基于制氢产业对催化剂的需求日益提高,本论文对制备高效的制氢催化剂进行了一系列研究。具体研究内容如下:1)设计了一种2维的PtPb/Pt核壳纳米圆片,以PtPb金属间化合物为核,Pt为壳,作为高效的甲醇重整催化剂。Pb的存在,大大提高了Pt的抗CO毒化,Pt壳使催化剂具有高效的重整活性。其活性是商业Pt/C的5.1倍,并且经过10次的循环测试后,依然能保持80%的活性,而商业Pt/C只能保持不到60%的活性。这种高效的PtPb催化剂能够极大的提高甲醇重整催化性能,推动产业发展。2)通过溶剂热法合成了PtPb花生状纳米晶(porous PtPb PNCs)和PtPb八面体纳米晶(porous PtPb ONCs)。将纳米晶通过不同温度的酸刻蚀(30,40,60℃)得到多孔程度不同的纳米晶,作为高效的WGS催化剂。其中,porous PtPb PNCs-40/ZnO具有杰出的TOF(3730.6 h-1),是商业Pt/C催化剂得16.9倍。其稳定性也十分突出,在10次催化循环后,活性基本没有减弱,表现出了极高的抗CO中毒能力。本文通过溶剂热法合成了多种Pt基纳米晶,并设计成各种催化剂,探究了Pb对Pt抗CO毒化能力的影响,为制备高效的Pt基产氢催化剂提供了全新的策略。
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