【摘 要】
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抗生素的过度使用及其向环境的持续释放,造成严重的环境污染问题,危害生态安全和人类健康。环丙沙星（CIP）是一种典型的喹诺酮类抗生素,采用传统的生化方法很难将其从环境中去除。电芬顿技术已被证明是一种有效去除水体中难降解有机污染物的电化学高级氧化技术。然而传统的电芬顿技术存在着pH应用范围窄、产生铁泥、催化剂不可回收等问题。基于此,本文提出了基于氧基氯化铁/石墨毡（FeOCl/GF）复合阴极电芬顿体系
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFE0110400）； 国家自然科学基金（21978102）；
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抗生素的过度使用及其向环境的持续释放,造成严重的环境污染问题,危害生态安全和人类健康。环丙沙星（CIP）是一种典型的喹诺酮类抗生素,采用传统的生化方法很难将其从环境中去除。电芬顿技术已被证明是一种有效去除水体中难降解有机污染物的电化学高级氧化技术。然而传统的电芬顿技术存在着pH应用范围窄、产生铁泥、催化剂不可回收等问题。基于此,本文提出了基于氧基氯化铁/石墨毡（FeOCl/GF）复合阴极电芬顿体系。以大比表面积的具有氧还原催化性能的石墨毡为阴极基底,负载FeOCl类芬顿催化剂,制备一体化的复合阴极。通过将活性电芬顿催化剂组分固定在阴极上,在阴极实现H2O2的原位电产与活化,从而降低传质阻力和催化剂回收成本。通过复合手段强化电芬顿催化在宽pH应用范围内的氧化降解效率,构建非均相阴极电芬顿体系并开展对抗生素CIP废水的降解研究。采用原位电沉积和低温煅烧两步法合成了GF@PANI@FeOCl复合阴极,用于三电极电芬顿去除水中的CIP。通过引入导电聚合物PANI,增强电芬顿的催化活性。对不同操作条件下CIP降解性能的研究发现,在近中性条件下,施加电压为-0.6V时,电解40分钟能去除100%的CIP。通过淬灭实验和荧光检测确认了电芬顿体系中·OH是主要的作用自由基。PANI的存在增强了FeOCl的导电性能并加速了Fe（Ⅲ）的还原,进而产生了更多的·OH,获得了更高效的CIP降解性能。采用原位水热法和低温煅烧两步法合成了GF@MoS2@FeOCl复合阴极。通过引入无机金属硫化物MoS2增强了电催化活性。在近中性条件下,施加-0.6V电压的三电极电芬顿体系中,电解90分钟时,CIP的去除率达到100%,矿化率达74.4%。经过6次循环处理后,CIP的去除率保持在90%以上,表现出较高的电芬顿降解稳定性。荧光检测和XPS分析表明电芬顿过程中MoS2加快了Fe（Ⅱ）的再生,促进了H2O2分解产·OH。根据LC-MS检测出的降解产物,提出了CIP的哌嗪环被·OH攻击破环的降解途径。为消除曝气能耗,提升阴极氧气利用率,制备了OCNTs/FeOCl NADE复合阴极,在阴极气、液、固三相界面实现了氧气自然扩散、H2O2原位电产与活化过程的同步进行。在二电极的电芬顿体系中,OCNTs/FeOCl NADE复合阴极在3～9的宽pH范围内,施加75m A电流,都能在90分钟内实现对CIP的高效去除（100%）。自由基淬灭实验和EPR检测显示,电芬顿体系中起主要作用的是~1O2。根据LC-MS检测的降解产物结合福井函数的计算,提出了CIP的5种降解途径。将具有良好CIP去除性能和经济效益的OCNTs/FeOCl NADE复合阴极应用于CIP废水电芬顿降解的中试研究。无需添加任何催化剂,无需曝气,不调节pH,施加17.1V电压,体积流量设置为18 L/h时,10 mg/L的CIP废水在6小时内的去除率为100%。而1 mg/L的CIP废水仅在1小时内便可完全去除,具有良好的应用价值和经济效益。综上,本研究开发了三种经济的电芬顿复合阴极,并应用于电芬顿体系中环丙沙星废水的高效去除,为电芬顿技术的发展和应用提供理论依据和技术借鉴。
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