先进生物质基多孔材料的制备及其二氧化碳捕集和利用的研究

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自工业革命以来,大气中CO2的浓度急剧增加,造成了严重的温室效应,并引发了恶劣的环境问题,因此降低大气中CO2的浓度已成为全球环境和能源领域的科研热点。基于上述问题,我们采取了两种解决方案,一种方案是制备新型高效吸附剂捕集并储存CO2;另一种方案是设计制备高效电催化剂将CO2还原成CO、HCOOH、CH4等具有高附价值的化学品,实现CO2的再利用。在众多的吸附和催化材料中,多孔碳材料由于具有高的比表面、良好的化学和热稳定性、可调控的孔道和表面结构等优点脱颖而出;而生物质材料具有价廉、易得、来源广泛,且对环境无污染等优势,因此以生物质为原料制备先进多孔碳材料用于CO2的捕集和催化转化是一个具有高研究价值的课题。本论文的主要研究内容和结果主要包括两方面:(1)以天然含氮的废弃生物质虾壳为原料,制备了一系列具有高氮含量和高比表面积的多孔碳材料。在273 K、298 K和1bar条件下,样品对CO2的吸附量最高分别达6.82和4.20 mmol g-1,且具有适中的CO2吸附热和良好的循环再生性能;此外,样品对CO2/N2(15/85,烟道气)和CO2/CH4(40/60,沼气)两种混合气体具有优异的吸附选择性,可有效地将CO2从两组混合气体中分离。这些结果证明制备的多孔碳材料具有优异的CO2吸附性能和混合气体分离性能。(2)以天然含氮的生物质壳聚糖为前驱体制备了含氮多孔碳基底,选用非贵金属铜进行修饰,通过调节铜的负载量,得到具有高催化活性位点的电催化剂。该催化剂可将CO2高效地还原为CO,在-0.7V(vs.RHE)的过电势下,CO的法拉第效率(FE)可达90%,且可稳定循环使用30小时以上。
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