论文部分内容阅读
磁性纳米催化剂作为一种新型纳米催化剂,具有高催化活性、可磁性回收和重复使用等优点,在光催化、有机合成催化、生物催化等领域表现出传统催化剂无法比拟的优越性能。本文以 Fe和 Fe3O4纳米粒子为内核,通过化学法在其表面包覆纳米银,制备磁性核壳纳米复合材料。采用 X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)、扫描电子显微镜(SEM)和红外光谱(IR)等手段对催化剂的物化性能和结构进行表征,并将其应用于烯丙胺类化合物的合成催化研究。结果显示,磁性Ag纳米催化剂有效的提高了反应速度和转化率。 (1)采用液相还原法,以硫酸亚铁为原料,硼氢化钠作还原剂在甲醇-水体系中制备纳米铁粉。基于银铁原子之间的界面能低,银在铁上成核比较容易,采用金属置换法,在纳米铁粉表面包覆纳米银壳层,得到Fe@Ag核壳纳米材料。将其应用于烯丙基胺类化合物的合成反应催化。结果显示,当甲醇-水体积比为1:1,硝酸银浓度为20 mmol/L,超声反应时间30 min时,所制备的铁银核壳磁性纳米粒子具有良好的单分散性、催化性能以及可重复使用性。 (2)以Fe3O4纳米粒子为磁性内核,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,采用 Stober法在 Fe3O4纳米粒子表面包覆一层 SiO2,得到Fe3O4@SiO2核壳纳米材料。在氯化胆碱离子液体系中,利用化学镀法在SiO2表面施镀一层纳米银壳得到Fe3O4@SiO2@Ag复合材料。研究表明,当氯化胆碱浓度为1200 g/L、还原剂浓度8 g/L、pH为中性、主盐浓度10 mmol/L时,超声反应30分钟,所得到的核壳纳米粒子具有较高的催化性能。对烯丙基胺合成产率最高可达96%,重复使用5次后,催化活性没有明显降低,催化剂的回收率可达90%。