【摘 要】
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全固态锂离子电池是备受关注的下一代电化学储能技术,相对于传统锂离子电池在安全性与能量密度等方面具有显著优势。但固态电解质作为全固态锂离子电池的核心依旧面临着诸多挑战,例如电极/电解质界面不良,电导率不足、机械性能差等。本论文系统研究了一种基于有机无机杂化小分子碘化锂（LiI）—3-羟基丙腈（HPN）的新型固态电解质体系:通过实验表征结合计算分析LiI-HPN体系的电导率与离子输运特性的演化规律;基
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全固态锂离子电池是备受关注的下一代电化学储能技术,相对于传统锂离子电池在安全性与能量密度等方面具有显著优势。但固态电解质作为全固态锂离子电池的核心依旧面临着诸多挑战,例如电极/电解质界面不良,电导率不足、机械性能差等。本论文系统研究了一种基于有机无机杂化小分子碘化锂（LiI）—3-羟基丙腈（HPN）的新型固态电解质体系:通过实验表征结合计算分析LiI-HPN体系的电导率与离子输运特性的演化规律;基于离子输运与材料非晶化程度的构效关系,发展了一种包含组分、温度、时间等多个维度的动态界面非晶化策略,以提高小分子电解质的电导率;应用多维度强化的（LiI）3HPN固态电解质成功组装Li4Ti5O12（LTO）-（LiI）3HPN-Li电池并取得良好循环稳定性,实现了小分子电解质在全固态锂离子电池领域的首次应用;LiI-HPN合成过程中总结的一系列规律也为相关有机-无机小分子杂化体系的制备提供经验。具体研究内容如下:（1）对LiI（HPN）2和LiIHPN的化学结构、热力学和电化学性质进行系统表征,实验与理论多角度解析其电导率和离子输运特性的演化规律。结果表明LiI（HPN）2为碘离子导体材料,室温电导率达2.56×10-6 S cm-1,并成功在锂碘电池中应用;LiIHPN为锂离子导体材料,室温电导率为1.71×10-8 S cm-1。并通过基于晶体结构的第一性原理分子动力学计算获得了相应的离子迁移势垒,较好地解释了实验结果。（2）针对一系列不同组成比例LiI-HPN（1:2、1:1、2:1、3:1）在化学结构、微观形貌与电化学性能方面的演化规律,提出离子输运性质与材料非晶化程度间的高度关联性。基于第一性原理分子动力学计算进行相关理论解释与预测,发展了一种动态界面非晶化策略并获得实验验证:组成、时间、温度三个维度的推移使小分子电解质体系趋于非晶化,有利于提高其电导率。进一步应用此策略制备具有较高电导率的多维度强化（LiI）3HPN固态电解质,在对锂电池中获得720 h的稳定循环,同时组装Li4Ti5O12（LTO）-（LiI）3HPN-Li全固态锂离子电池获得超过250周的良好定容循环性能。（3）探索LiIHPN体系的单晶生长,成功合成了LiI（HPN）2与LiIHPN单晶材料并进一步总结了LiI-HPN体系的生长规律,为相应有机-无机杂化小分子体系的单晶培养提供经验。本工作在基础研究层面对一系列LiI-HPN小分子固态电解质的理化性质、微观结构、电化学性能进行了系统的理论解析与实验验证,发展并验证了有利于提高电导率的多维度动态界面非晶化策略。在应用层面首次实现了基于LiI-HPN固态电解质的锂离子电池的稳定循环,展现了其较好的应用价值。
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