静电纺丝制备氮掺杂碳复合催化剂及电催化性能研究

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:songxin_gkong
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发展清洁、可再生、可持续的能源已成为解决化石能源短缺和大量使用化石燃料造成的环境污染问题的迫切需要。析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)是这些技术中涉及的基本电化学反应。然而,这些反应的动力学速率低,过电位高,极大地限制了上述技术的效率提高和广泛应用。因此,需要高效的电催化剂来促进反应动力学。过渡金属碳化物、硫化物、磷化物等催化剂虽然活性优良,但自身导电性较差,不利于活性的进一步提高。若将其与碳材料复合,可以提高导电性与分散性,可望得到高性能的复合催化剂。基于以上分析,本论文利用静电纺丝技术制备了一系列氮掺杂复合催化剂,并研究了其对HER、OER和ORR性能及其在电解水和锌-空气电池中的应用。具体研究内容如下:1.通过在N2气氛下对使用静电纺丝制备的含H5Mo12O41P的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)纤维进行热解,简单制备了N,P掺杂Mo C/Mo2C和多孔碳纤维的系列复合催化剂。优化后的催化剂在0.5 M H2SO4和1.0 M KOH中10 m A/cm~2下的过电位仅为125/71 m V,且表现出优异的稳定性。表征和理论计算结果表明,催化剂的高活性来源于N,P掺杂可以提高Mo C和Mo2C上氢的吸附活性,碳纤维包裹的Mo C和Mo2C的高分散性、高比表面积和分级多孔结构也可以暴露更多的活性位点,促进电荷和质量的转移,从而提高催化剂的催化活性。2.以磷钨酸、聚丙烯腈(PAN)和乙酸钴为原料,通过静电纺丝,制得钴钨掺杂的纳米纤维。室温下,在纤维上生长Co-MOF,经碳化,磷化制备了具有异质结构的Co3W3C/Co P纳米粒子嵌入N,P掺杂的多级孔碳纤维中的复合催化剂,考察了所制备催化剂在碱性电解质中的电催化活性。结果表明,在优化条件下,ORR的半波电位为0.803 V,HER和OER的过电位为139/200 m V(在10 m A/cm~2下)。以最佳催化剂组装的可充电锌-空气电池在10 m A/cm~2的条件下循环83.5 h/501后,功率密度达到205.5 m W/cm~2,比容量达到800.5 m Ah·g-1。当采用最优催化剂作为阴阳极电催化剂进行电解水时,仅仅需1.49 V的分解电压便达到10 m A/cm~2。多活性组分协同、杂原子掺杂、石墨化程度高、多级孔结构、比表面积大、吡啶-N和石墨-N含量高等特点,赋予了复合催化剂多活性位点、高传质和电荷转移能力以及优异的电催化活性。3.以磷钨酸、聚丙烯腈(PAN)和硝酸镍为原料,通过静电纺丝,得到含镍钨的纳米纤维。室温下,在纤维上生长Ni-MOF和含W金属配合物,经碳化,硫化制得Ni S2/WC/NCF复合催化剂。所得催化剂在1 M KOH中表现出了良好的HER,OER和电解水催化活性。优化后的催化剂在催化HER和OER时,过电位分别为152 m V和263 m V(在10 m A/cm~2下)。在催化电解水时,分解电压为1.53 V时,电流密度即可达到10 m A/cm~2。Ni S2、WC和N掺杂的碳纤维的协同作用以及独特的形貌使得催化剂比表面积大、孔结构丰富从而暴露更多的活性位点,提高传质和电荷转移,提高催化剂的催化活性。以上研究结果表明,和单一组分的催化剂相比,多组分所组成的复合催化剂中不同组分优势叠加,这样能够提供更多的活性位点,从而提高催化活性。因此,构建复合催化剂是提升催化剂活性的重要方法。
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