【摘 要】
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近年来,天然气作为一种安全、清洁、高效、经济的能源越来越受到人们的青睐。为更便捷地使用天然气能源,派生出各种天然气储运方式,如LNG、PNG、CNG,而这些传统的储运方式各自都伴有相应的缺点,故基于可燃冰开采的逆向思维,衍生出一种安全便捷的储运技术——天然气水合物技术（NGH）。虽然天然气水合物技术的储运条件温和（3-6MPa、0-5℃）、储气性能好（180V/V）,但由于天然气水合物诱导期长、生
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近年来,天然气作为一种安全、清洁、高效、经济的能源越来越受到人们的青睐。为更便捷地使用天然气能源,派生出各种天然气储运方式,如LNG、PNG、CNG,而这些传统的储运方式各自都伴有相应的缺点,故基于可燃冰开采的逆向思维,衍生出一种安全便捷的储运技术——天然气水合物技术（NGH）。虽然天然气水合物技术的储运条件温和（3-6MPa、0-5℃）、储气性能好（180V/V）,但由于天然气水合物诱导期长、生成速率慢、反应液转化率低,阻碍了天然气水合物技术的发展应用。所以,实现天然气水合物快速生成和提高转化率成为利用该技术的关键。多壁碳纳米管（MWCNTs）作为一种新型的碳纳米材料,已被证实对天然气水合物的生成有明显的促进作用,可为天然气水合物技术的工业应用创造条件。目前,研究学者们通过对CNTs的改性（如氧化、磺化）或与其他促进剂复配等方法极大提高了CNTs促进天然气水合物生成的性能,然而对于原始CNTs促进水合物生成的性能及机制与管径之间的关系尚未明确,且仅以CNTs优异的传热传质性能作为CNTs强化天然气水合物生成的机制略显片面。故本文基于原始CNTs,对原始CNTs与促进天然气水合物生成的动力学行为及其促进机制展开研究。主要研究内容和结果如下:（1）运用三种不同管径分布的MWCNTs分别在三种MWCNTs/Water质量比（1:1000（悬浮液）、1:10（浆状）、3:10（干态））下构建水合物生成强化体系,进行水合物生成促进性能和可视化实验研究,以分析原始MWCNTs强化天然气水合物生成的动力学行为。为研究MWCNTs促进性能而开展的搅拌盲釜实验结果表明,随着MWCNTs/Water质量比的增大,同一MWCNTs的储气量均呈下降趋势,例如,MWCNTs1的储气量从悬浮液态的147V/V降到浆状的136V/V再到干态的83V/V,这是因为随着MWCNTs/Water质量比的增大,反应体系粘度增大并在MWCNTs高强的吸附作用的加持下,很多水未参与反应,导致最终储气量降低;但浆状和干态组别的甲烷水合物生长速率均高于悬浮液组别,例如,MWCNTs1生成速率为3.0（V/V）/min（浆状）和1.5（V/V）/min（干态）均大于1.25（V/V）/min（悬浮液）,这是因为MWCNTs可促进其吸附的甲烷分子和水分子生成水合物。在同一质量比下,比表面积最大的MWCNTs1吸附能力强,分别以147V/V（悬浮液）、138V/V（浆状）、84V/V（干态）的储气量高于其他两种表面积小的MWCNTs。在可视化实验探究中发现,天然气水合物是先从吸水的干态碳纳米管床层表面或与内壁面/载具接触的部分开始成核生长,这与被吸附的水分子更易形成晶核有关。（2）为更深入的研究MWCNTs促进天然气水合物生成的机制,将纯水替换成小分子促进剂——氨基酸溶液,同样进行强化水合物生成性能及可视化研究。结果表明,悬浮液状态下,三种MWCNTs悬浮液组别的储气量及速率均与纯D-亮氨酸组别无明显差异:MWCNTs悬浮液的储气量均在145V/V略高于纯D-亮氨酸溶液的142V/V;且水合物生成速率均为3.8（V/V）/min左右。这是由于D-亮氨酸促进作用过强以绝对性的优势压倒MWCNTs本身的促进作用。而在浆状和干态状态下,呈现出比表面积大的MWCNTs1（139V/V（浆状）、70V/V（干态））和MWCNTs3（118V/V（浆状）、79V/V（干态））的储气量均高于比表面积小的MWCNTs2（116V/V（浆状）、63V/V（干态））,结合其他研究学者的模拟实验可分析出,小分子促进剂可以进入MWCNTs的管内,诱导管内吸附的水分子和甲烷分子生成甲烷水合物。在可视化研究中发现,天然气水合物仍易在MWCNTs床层表面或与内壁面/载具接触的部分成核生长。（3）借助低温原位拉曼分析探究MWCNTs强化甲烷水合物生成的机制。通过对拉曼位移曲线分析拟合发现,纯D-亮氨酸组别大笼:小笼=2.4低于理论值3,故D-亮氨酸溶液更易促进小笼的生长;而在MWCNTs与D-亮氨酸复配的组别中大笼:小笼=3.2,表明进入MWCNTs管内的D-亮氨酸在促进水合物生长时,笼形并未按照D-亮氨酸的促进作用生成,D-亮氨酸仅起诱导被吸附在管内的水分子和甲烷分子生成水合物晶核的作用。所以干态MWCNTs管内水合物的笼形生成方式是由MWCNTs的吸附作用决定的。
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