【摘 要】
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非线性光学晶体越来越吸引到科研工作者的兴趣,由于其能够应用于激光频率转换、光学参量振荡、激光测距及光学通讯等领域。在探索性能优异的非线性光学晶体过程中,长期面临的挑战是如何平衡倍频效应、光学带隙及双折射率三个重要指标间的矛盾关系。本论文主要的工作是探索新型的非线性光学晶体,尤其是含有立体化学活性孤对电子的阳离子的晶体化合物。主要通过以下思路:（1）在硫酸盐体系中,引入具有孤对电子的Bi3+阳离子,
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非线性光学晶体越来越吸引到科研工作者的兴趣,由于其能够应用于激光频率转换、光学参量振荡、激光测距及光学通讯等领域。在探索性能优异的非线性光学晶体过程中,长期面临的挑战是如何平衡倍频效应、光学带隙及双折射率三个重要指标间的矛盾关系。本论文主要的工作是探索新型的非线性光学晶体,尤其是含有立体化学活性孤对电子的阳离子的晶体化合物。主要通过以下思路:（1）在硫酸盐体系中,引入具有孤对电子的Bi3+阳离子,以探索具有大倍频效应和适中的双折射率硫酸盐晶体;（2）在碳酸盐中,引入电负性最大的F-离子和含有孤对电子的Pb2+阳离子,以获得大双折射率的氟碳酸盐晶体。与实验相结合,合成了A2Bi2（SO4）2Cl4（A=NH4,K,Rb）和NaPb2（CO3）2Fx（OH）1-x（0<x≤1）晶体。1.含有孤对电子Bi3+离子硫酸盐的合成及性质研究采用饱和溶液蒸发法制备了一系列A2Bi2（SO4）2Cl4（A=NH4,K,Rb）晶体,空间群都为具有非对称中心的P212121,粉末倍频效应分别为4.8,5.5,和5.3×KDP。在1064nm波长处的理论双折射率分别为0.055,0.056和0.047。第一性原理阐述了大倍频效应和适中的双折射率来源于BiO5Cl2多面体和SO4四面体的协同作用。2.含有孤对电子Pb2+离子氟碳酸盐的合成及性质研究采用水热法获得了NaPb2（CO3）2Fx（OH）1-x,空间群为具有对称中心的P63/mmc。紫外图谱表明其光学带隙为4.28e V,偏光显微镜测试得到的双折射率为0.275,是潜在的紫外双折射晶体。计算表明[CO3]2-基团对双折射率有主要的贡献,Pb2+离子的孤对电子也对双折射率由贡献。
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