新型铁钛复合双金属脱硝催化剂性能及机理研究

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当前,空气质量逐渐成为公众关注的焦点。大量的氮氧化物(NOx:NO、NO2)排放是造成大气污染的主要原因之一,它引起了一系列环境问题,例如光化学烟雾,雾霾,酸雨和臭氧层空洞等。通常,固定源(如:燃煤电厂等)和移动源(如:汽车尾气)排放的NOx作为大气污染的主要来源之一。NH3选择性催化还原NO(NH3-SCR)被认为是去除NOx最为高效的技术。由于V2O5-WO3/Ti O2和V2O5-Mo O3/Ti O2在300-400℃温度范围内具有优异的SCR(选择性催化还原)反应活性,良好的抗SO2性能,因此得到广泛应用。然而存在一些问题,例如工作温度窗口窄,低温催化活性差,活性成分昂贵,N2选择性差和易产生二次污染等。因此,研发活性温度窗口宽,廉价,环保友好的低温SCR催化剂有着迫切的市场需求。在众多的过渡金属氧化物基催化剂中,铁基催化剂因具有良好的催化性能、不产生二次污染,无生物毒性以及储量丰富等,使得铁基催化剂成为过渡金属氧化物中非常具有潜质,理想的钒基催化剂替代者。研发具有优异低温活性的铁钛复合氧化物,使得在低温(100-300°C)下,能够去除NOx对于工业烟道气和柴油机的废气等领域具有非常重要意义,因其价格低廉,矿产资源丰富。但是,研发具有优异低温活性的催化剂(LTC)仍然是一个挑战,尤其是具有潜在应用价值的铁钛复合氧化物催化剂,特别是在中低温条件下活性较差。鉴于以上所提问题及分析,本课题对以Fe为活性组分及Ti为助剂的催化剂进行了深入的研究,制备了系列不同Fe3+/Fe2+物质的量比与Ti掺量的催化剂。研究其低温NH3-SCR性能,旨在找到低温脱硝活性好,活性温度窗口宽的催化剂。通过一系列表征手段分析催化样品的物化性质,以揭示结构与性能之间的关系。研究结果表明:最佳的Fe3+/Fe2+物质的量比为1:1,Ti掺量为7.5%,此时催化剂达到Fe3+、Fe2+和Ti4+的最佳共存状态,活性物种均匀分布,催化剂中Fe2+/(Fe3++Fe2+)的比值达到最大,同时提高了氧空位和化学吸附氧的浓度,其表面更易形成气态NO2等高活性物种和增强Br?nsted酸性位点强度,有助于催化反应进行。在180℃时,NOx转化率达到90%。通过TPD(程序升温脱附)/TPR(程序升温还原)结合in situ DRIFTS(原位漫反射傅里叶红外)对吸附物种和反应路径进行了研究。除此之外,研究制备方法对催化剂活性的影响,采用一步氨水共沉淀方法制备的催化剂其活性最优。
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