碲化物的制备及其性能的研究

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过渡金属碲化物WTe2因表现出大的非饱和磁电阻效应(XMR)而受到学术界广泛关注。目前有观点认为电子和空穴的完美补偿是其XMR产生原因,但这一说法仍存在争议。本文通过研究引入W空位和Se元素掺杂对WTe2多晶晶体结构、晶体形貌、拉曼光谱和磁电性能的影响,探究了WTe2多晶磁电阻效应的影响因素。利用固相反应法成功制备了无杂相的WTe2多晶样品。X射线晶体衍射分析表明样品具有正交结构,空间群为Pmn21。通过扫描电子显微镜观察到,样品主要是形状不规则的块材,还有一些小颗粒。EDS能谱分析表明样品原子比与名义配比基本一致。拉曼光谱图显示WTe2多晶存在八个拉曼峰,包括三个层内振动和五个层间振动。WTe2多晶具有金属性质;样品具有大的磁电阻效应,磁电阻值随磁场呈抛物线增加;随着温度的升高,磁电阻效应逐渐减弱,磁电阻效应在100K以上时基本消失。在WTe2内成功引入W空位,制备了W0.9Te2多晶样品。引入W空位后,样品晶体结构类型、拉曼峰位置、金属性质没有发生变化,但是,W0.9Te2多晶样品晶粒尺寸增大,层间间距变小,样品质量有较大提高;W原子浓度降低导致拉曼光谱峰强减弱;引入少量W空位,磁电阻效应显著增强。通过Se元素替代Te位成功制备了WTe2-xSex多晶样品。x=0.1,0.2样品具有与WTe2相同的正交结构,晶格常数随着掺杂量的提高逐渐减小;x≧0.3时,样品出现Td和2H的混合相。掺杂样品的拉曼峰明显地变宽,说明掺杂后样品结晶程度下降,晶型混乱度提高。x=0.1,0.2样品相对WTe2导电性下降,磁电阻效应被抑制;x=0.3时样品由金属转变为半导体,磁电阻效应基本消失。综上所述,钨空位的引入改变了电子和空穴的完美补偿,但由于样品质量提高磁电阻效应反而加强。Se离子的掺杂没有改变电子空穴比例,但由于样品结晶程度下降减弱了磁电阻效应。所以电子和空穴的完美补偿不一定是该类碲化物获得巨大非饱和磁电阻效应唯一的内在机制。晶体结构,样品质量可能也是影响WTe2磁电阻效应的主要因素。
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