【摘 要】
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针对FLNG硫回收装置占地面积小、轻量化的需求,高效络合铁液相氧化还原硫回收工艺需要进一步实现脱硫催化剂的快速再生,才能有效降低装置规模。本文系统研究了络合铁催化剂电
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针对FLNG硫回收装置占地面积小、轻量化的需求,高效络合铁液相氧化还原硫回收工艺需要进一步实现脱硫催化剂的快速再生,才能有效降低装置规模。本文系统研究了络合铁催化剂电化学再生阳极过程动力学机制,并设计制作了络合铁催化剂电化学再生装置中试样机,对比研究了空气式再生和电化学再生工艺再生效率,利用COMSOL软件进行了络合铁催化剂电化学再生装置的电场仿真,以优化络合铁催化剂电化学再生装置结构。络合铁催化剂电化学再生工艺包括电解式再生和燃料电池式再生,燃料电池法实现络合铁催化剂的再生速率快且能产生电能,电解法再生具有电解电压可控、再生速率快等的优点。本文通过实验测试和有限元模拟的方法综合研究了两种方式电化学再生方式阳极过程动力学机制,并进行了结构优化。本文通过采用交流阻抗谱、循环伏安和极化曲线等电化学测试技术,系统研究了铂电极、镀铂钛电极、石墨、A合金、B合金等五种阳极材料的电极过程动力学机制。对于络合铁催化剂电化学再生工艺,优选镀铂钛电极作为络合铁催化剂燃料电池电化学再生装置的阳极材料,优选A合金和B合金作为电解式电化学再生装置阳极材料。通过分析电化学再生工艺的电极过程,阐明了扩散和电化学过程混合控制下的电极反应机制。本文设计制作了空气再生和电化学再生复合硫回收中等规模试验样机,并进行了两种方式下处理能力对比研究,结果表明:在催化剂流量为2.0-2.5m3/h时,空气再生条件下装置能够处理混合气的临界流量为10L/minH2S+35L/minCO2,;电化学再生条件下,临界处理流量为含28L/minH2S混合气体。装置电化学再生速率为26.25%,约为空气再生速率的3倍。本文采用COMSOL软件进行了络合铁催化剂电化学再生装置的电场仿真,设计了电极板平行排列和交叉排列两种不同的结构,模拟结果显示交叉排列的排列方式具有更大的电势差,说明其自发反应的驱动力更大,适合于燃料电池式再生工艺;平行排列的电极板排列方式电位和电流密度分布更加均匀,适合于电解式再生工艺。
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