近年来,高镍层状正极材料因具有容量高、循环性能好、成本低等优点而引起广泛研究。在高镍层状正极材料中,Ni元素含量高,有利于实现材料的高容量,但会影响材料的循环性能和热稳定性。Co和Mn元素含量的提高有利于提高材料的循环稳定性和热稳定性,但将导致材料容量下降。因此,高镍层状正极材料存在容量、循环寿命和热稳定性相互制约的问题,在一定程度上影响了高镍层状正极材料的规模化应用。已经证实,核壳结构设计（以高镍组份为核,发挥高容量;以高锰组份为壳,发挥高稳定性）是改性高镍层状正极材料,兼顾材料高容量、长寿命和高热稳定性的有效手段。然而,目前的研究仅局限于核壳结构材料与均相材料间的对比。对具有相同总成分的正极材料,尚缺乏不同核壳结构设计对材料结构和电化学性能具体影响的研究。基于此,本论文以高镍层状三元正极材料LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）为研究对象,采用不同的核壳结构设计,对比研究不同核壳结构设计的材料在结构和电化学性能方面的区别,这将有助于进一步的核壳结构正极材料设计和改性研究。首先,根据LiNiO₂-LiCoO₂-LiMnO₂三元相图,实验在纯相区选择Ni含量逐渐递减的核材料搭配Mn含量逐渐递增壳材料,将NCM622正极材料分别设计为Li[（Ni）0.4（Ni0.33Co0.33Mn0.33）0.6]O2,Li[（Ni0.80Co0.2）0.5（Ni0.40Co0.2Mn0.4）0.5]O2和Li[(Ni_0.67Co_0.33)_0.6(Ni_0.5Mn_0.5)_0.4]O₂三种核壳结构材料。材料截面的元素分布测试结果表明成功制备出了所设计的核壳结构正极材料。电化学测试结果表明,Li[(Ni_0.80Co_0.2)_0.5(Ni_0.40Co_0.2Mn_0.4)_0.5]O₂材料拥有最为优异的电化学性能。原因主要是LiNi_0.40Co_0.2Mn_0.4O₂壳材料提供了优异的离子电导率和结构稳定性,同时合适的核壳结构搭配保证了LiNi_0.8Co_0.2O₂核材料容量的充分发挥。其次,在优化核、壳结构成分的基础上,采用双核壳结构设计,进一步改性NCM622正极材料,研究不同核层成分对双核壳NCM622正极材料的结构和电化学性能的影响。分别以高稳定性的LiNi_0.40Co_0.2Mn_0.4O₂作为壳材料,继续利用LiNiO₂-LiCoO₂-LiMnO₂相图,添加LiNi_0.25Co_0.5Mn_0.25O₂过渡层,分别以LiNi_0.9Co_0.1O₂,LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O_2,LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂作为核材料制备了总成分为NCM622的高镍层状正极材料。结果表明,以LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂为核层的双核壳结构材料拥有最优异的电化学性能。这可能是由于LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂材料相比之下更能兼顾容量与结构稳定性,更适宜作为核层应用于核壳结构材料中。