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随着传统能源的日益损耗,开发出绿色环保、高效、可持续发展的新型能源已经成为解决能源危机的重要举措。燃料电池作为一种新型储能器件,具有高能量密度、环境友好、无噪音和寿命长等优点,在电动汽车等商业化领域具有广泛的发展前景,而电解水是目前制备绿色氢能源的重要途径。燃料电池阴极氧还原反应(ORR)是决定其性能的关键因素,电解水阴极析氢反应(HER)也是制备高纯氢气的核心步骤,因此设计出高性能、廉价的ORR和HER双功能电催化剂对于可持续发展新能源系统是至关重要的。Pt基金属及其合金表现出优越的ORR和HER催化活性,但其资源短缺、价格昂贵限制了其商业化应用。而Pt基金属合金纳米线能够提高Pt的使用效率,降低成本,金属间的协同效应也进一步提升催化反应活性,因此成为替代Pt的选择之一。然而,纯纳米线作为电催化剂的稳定性不高是制约其应用的一个问题,为解决这个问题,考虑到石墨烯材料来源广泛,具有较高的比表面积和良好导电性,因此石墨烯负载Pt金属合金纳米线复合气凝胶是降低成本,提高ORR和HER活性及其稳定性的有效策略。基于此,本研究工作分别制备了石墨烯负载金银铂(钯)复合纳米线气凝胶,并进一步探索了其在HER和ORR中的反应活性和机理,主要研究内容如下:(1)本论文分别采用超声乳化法和水热还原法制备了石墨烯负载金银铂复合纳米线气凝胶(AuAg@PtNWs/GA)和石墨烯负载金银钯复合纳米线气凝胶(AuAg@PdNWs/GA),并比较了两种方法所制备产物的形貌、结构、回弹稳定性的差异性。超声乳化法制备的AuAg@PtNWs/GA材料中纳米线尺寸较小,纳米线负载量较低,负载后AuAg@PtNWs尺寸约为100-200nm,相较于负载前的AuAg@PtNWs有明显断裂,并且回弹稳定性较差,因此稳定性不好。水热还原法制备的AuAg@PtNWs/GA具有较好的回弹稳定性,负载后AuAg@PtNWs尺寸约为300-500nm。相对来说,稳定性较好。拉曼光谱和红外光谱分析结果表明水热还原法制备的AuAg@PdNWs/GA和AuAg@PtNWs/GA含有大量的含氧基团如羟基、羧基、羰基等。(2)研究了 水热法制备的 AuAg@PtNWs/GA 和 AuAg@PdNWs/GA 在 0.1 MKOH溶液中的ORR反应活性和反应机理。在ORR反应中,AuAg@PtNWs/GA、AuAg@PdNWs/GA和20%Pt/C的起始还原电位分别为0.92、0.86和0.94 V,氧还原峰电流密度分别为4.85、2.16和5.58 mA/cm2。研究结果说明石墨烯负载纳米线气凝胶能够有效的提高电子、物质传输速率和ORR反应活性。通过旋转圆盘测试,计算得到 AuAg@PtNWs/GA、AuAg@PdNWs/GA 和 Pt/C 在 ORR 中电子转移数n分别为3.94、2.37和3.92。表明AuAg@PtNWs/GA符合4电子反应机理,即直接转化为H2O的过程。(3)进一步研究了水热法制备的AuAg@PtNWs/GA和AuAg@PdNWs/GA在0.5 M H2SO4溶液中的HER反应活性和反应机理。与20%Pt/C催化剂相比,在电流密度为1mA/cm2时,上述催化剂所需的过电势分别为69、82和25mV,Tafel斜率分别为58、74、28mV/dec。表明催化剂AuAg@PtNWs/GA的HER催化活性与Pt/C催化剂相近,HER反应符合Volmer-Heyrovsky机理。总之,本论文借助石墨烯气凝胶的三维网状结构及Pt基金属复合纳米线的协同效应,围绕燃料电池和电解水阴极反应ORR和HER,设计出了可降低成本、提高催化活性和稳定性的ORR、HER双功能电催化剂。虽然与商业20%Pt/C催化剂相比,AuAg@PtNWs/GA存在略微劣势,然而考虑到Pt的负载量理论计算仅为9wt%,这与20wt%的Pt/C催化剂相比,仍然具有一定成本优势。所用方法简单、所用炭材料来源广泛,因此为双功能电催化剂的大规模制备提供了可能性。