【摘 要】
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民为国基,谷为民命。粮食安全是国家安全的重要基础。然而,重金属污染耕地形势日益严峻,已严重影响到了国家的粮食安全和人民的健康。全国土壤污染状况调查公报显示,土壤中砷污染物点位超标率高达2.7%,鉴于砷的高致癌性及砷污染耕地的滞后性、隐蔽性、积累性和不可生物降解性,砷污染耕地修复工作刻不容缓。由于耕地污染数量庞大,与其它修复技术相比,原位钝化技术更具可行性,作为原位钝化技术的核心,高效钝化剂的研制成
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民为国基,谷为民命。粮食安全是国家安全的重要基础。然而,重金属污染耕地形势日益严峻,已严重影响到了国家的粮食安全和人民的健康。全国土壤污染状况调查公报显示,土壤中砷污染物点位超标率高达2.7%,鉴于砷的高致癌性及砷污染耕地的滞后性、隐蔽性、积累性和不可生物降解性,砷污染耕地修复工作刻不容缓。由于耕地污染数量庞大,与其它修复技术相比,原位钝化技术更具可行性,作为原位钝化技术的核心,高效钝化剂的研制成为制约原位修复技术发展的瓶颈。在本论文中,以土壤中砷的原位钝化为目标,充分利用铁与砷间的特异选择性,构筑了不同组分的铁基水滑石材料,通过耦合吸附和光催化氧化策略,实现了将毒性更强的三价砷转变成了毒性低且易于处理的五价砷,显著降低了土壤中砷的有效态含量,抑制了重金属砷从土壤中转移至蔬菜中,实现了土壤砷污染的原位修复,具体工作如下:1.通过成核晶化隔离法制备了具有高比表面积的Zn Fe-LDH（S=117.13 m~2/g）,在氙灯光照射的情况下,Zn Fe-LDH对水体系中的三价砷表现出了优异的去除能力:8小时内即可由初始浓度为20 ppm降至6.73ppb,达到了WHO的标准（10 ppb）,在60 min时去除率就达到了99.65%,最大去除量为147.47 mg/g,远优于现有的大部分吸附剂,此外,在高浓度干扰离子存在的情况下依然保持良好的选择性。通过多手段表征,深入探究了去除机理:在可见光照射下,形成的空穴、超氧自由基及羟基自由基能快速将三价砷氧化成易捕获的五价砷,且层板中的三价铁在氧化三价砷的同时通过形成Fe-O-As键将其牢牢的固定在Zn Fe-LDH的表面。在砷污染土壤的原位修复实验中,当添加0.1%的Zn Fe-LDH时,土壤中砷的有效态含量在3天时就下降了87.71%,在修复后的土壤中种植了空心菜检验修复效果,结果表明,与未修复土壤中生长的空心菜相比,在修复后的土壤中所生长的空心菜的根、茎、叶中砷的含量分别下降了58.2%,66.59%和62.97%,修复效果显著。2.鉴于成本及镁元素对植物生长的促进作用,在第二部分工作通过成核晶化隔离法制备了Mg Fe-LDH,并将其作为对砷污染土壤治理的修复剂,测试结果表明,Mg Fe-LDH对砷的去除能力远大于Mg（OH）2和Fe（OH）3,且在Mg/Fe比为2时去除能力最大,当三价砷的初始浓度为50ppm时,Mg Fe-LDH对砷的最大去除量达到31.09 mg/g,在土壤原位修复实验中,通过添加1%的Mg Fe-LDH后,土壤中砷的有效态含量在7天后降低了91.36%,表现出优异的矿化性能。通过吸附方程拟合及表面结构表征,可知砷在Mg Fe-LDH表面与Fe形成了化学键合,属于化学吸附。此外,为了降低生产成本,本工作进一步探索了Mg Fe-LDH绿色合成工艺,结果表明,通过固液反应及引入适当的阴离子,可避免常规合成过程中所形成的大量钠盐副产物,为产品的实际应用提供了技术支撑。
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