【摘 要】
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基于转化反应的过渡金属氧化物（TMO）具有成本低、重量比容量高等优点,是一种很有前途的二次电池负极材料。钼氧化物,包含MoO2,MoO3,MoO3-x（0＜x＜1）等,因其独特的物理和化学性质,如层状/隧道结构、机械和热稳定性等,是高效电化学储能系统的非常有希望的候选者。目前研究者对钼基氧化物的储能研究主要集中在锂离子、钠离子电池阳极及超级电容器上。本论文中,我们通过沉淀法、溶剂热法结合高温煅烧处
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基于转化反应的过渡金属氧化物（TMO）具有成本低、重量比容量高等优点,是一种很有前途的二次电池负极材料。钼氧化物,包含MoO2,MoO3,MoO3-x（0＜x＜1）等,因其独特的物理和化学性质,如层状/隧道结构、机械和热稳定性等,是高效电化学储能系统的非常有希望的候选者。目前研究者对钼基氧化物的储能研究主要集中在锂离子、钠离子电池阳极及超级电容器上。本论文中,我们通过沉淀法、溶剂热法结合高温煅烧处理获得了钼钨混合氧化物、球状二氧化钼及钼钨复合氧化物材料并研究了它们的结构和电化学储能性能。研究了沉淀法获得的系列钼钨混合氧化物物相组成、微观形貌与原料中钼钨比及煅烧温度的规律。以系列样品为工作电极组装了对称型超级电容器,研究了不同样品在1M H2SO4和1MNa2SO4电解质中的电容性能。钼钨比1:3、550℃空气中煅烧样品在1M H2SO4为电解液中表现出最佳的电容性能(0.1 A·g-1电流密度下为93.3 F·g-1比电容),钼钨比1:1、550℃空气中煅烧样品在1M Na2SO4为电解液中电容性能最佳(0.1 A·g-1电流密度下为54.8 F·g-1比电容)。研究了不同乙醇、乙二醇体积比和柠檬酸对溶剂热合成二氧化钼样品结构和形貌的影响。对比了不同溶剂热条件下获得的样品的储能性能,重点研究了在乙醇乙二醇体积比1:1、加入柠檬酸的溶剂热条件下合成具有均一球状形貌的二氧化钼样品的储锂/钠性能。球状二氧化钼负极在锂离子电池中小电流密度(0.05 A·g-1)下有1126.8mAh·g-1的高充电比容量,大电流密度下1 A·g-1最高还有694.2mAh·g-1的充电比容量,容量保持率为61.6%,倍率性能良好。在钠离子半电池中,球状二氧化钼负极也表现出良好的倍率性能(0.05A·g-1电流密度下有219.7mAh·g-1的充电比容量,1A·g-1保持有147.7mAh·g-1的充电比容量,5A·g-1仍有77.7mAh·g-1的充电比容量)和可逆性。最后,研究了球状二氧化钼样品负极在锂离子电池和钠离子电池中不同的储锂/钠机理。锂离子电池中,球状二氧化钼负极主要通过转化反应储锂,而在钠离子电池中,赝电容型钠离子存储在球状二氧化钼负极中占主导地位。通过溶剂热法结合高温煅烧合成了不同钼钨比的钼钨复合氧化物并研究了它们的结构和储能性能。钼钨比8:1、600℃氮气下煅烧样品负极在锂离子半电池中表现出最佳性能,钼钨比1:2、600℃氮气下煅烧样品负极在钠离子半电池中性能最佳。钼钨比8:1负极在1A·g-1下充放电循环首圈有719.1 mAh·g-1的充电比容量,首圈库伦效率高达94.4%,1000圈长循环后充电比容量还保留有420.1mAh·g-1,容量保持率为58.4%。钼钨比8:1负极耦合插入-转化的储锂机理以及循环过程中的伴随的电极活化使其相比球状二氧化钼样品表现出更高可逆比容量和更好的容量保持率。钠离子电池钼钨比1:2负极在1A·g-1下的首次充放电比容量分别为86.6mAh·g-1和206.2mAh·g-1,首圈库伦效率为41.99%,长循环1000圈后,充电比容量为74.1 mAh·g-1,相对于首圈的比容量保持率为85.6%,表明钼钨比1:2负极在大电流密度下也有很好的可逆性。电化学表征表明钼钨比1:2负极具有以上优异的性能主要由于其“转化+赝电容”反应的储钠机理决定的。
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