基于煤炭的石墨烯量子点制备及性能研究

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石墨烯量子点(GQDs)是一种新兴的二维纳米材料。它不仅光学性质稳定,表面积大,而且生物相容性好,是纳米材料领域的研究热点之一。目前,GQDs的前驱体大多为碳纳米管、石墨烯等,但这些原料昂贵的价格限制了GQDs的制备和应用。因此,寻找优质、廉价的可替代碳材料迫在眉睫。本文以无烟煤、烟煤、褐煤和焦炭四种煤炭为起始材料,根据不同煤炭的结构与性质的差异,针对性地设计实验方案,制备出煤基GQDs并对其结构性能和实际应用进行研究。论文内容主要分为以下三个部分:(1)以无烟煤为碳源,通过简单的一锅水热法制备出黄色的GQDs。实验优化了制备过程的水热时间、反应温度、溶质种类和溶质浓度等条件。通过透射电镜、荧光光谱和红外光谱等方法研究了GQDs的结构和性质。所得GQDs对温度和pH均有良好的响应。在pH=2.0到8.0的范围内,线性为:F0/F=0.11136×pH+0.14341,R2=0.96438(F0为GQDs原有的荧光强度,F为不同条件下GQDs的荧光强度)。在pH=8.0到12.0的范围内,线性关系符合:F0/F=-0.06552×pH+1.49859,R2=0.94152。而在10.0到90.0°C范围内F0/F=-0.00416×T+1.04091,R2=0.99900。因此,这种GQDs可以做温度和pH的传感器,且有较好的稳定性和可逆性。(2)以无烟煤、烟煤和褐煤为碳前驱体,采用简单的碱溶液浸泡法可得到发射黄色荧光的GQDs。该方法操作简单且无需外加能量。此外,所得烟煤GQDs荧光探针对呋喃西林(NFZ)呈现出选择性好、灵敏度高和线性范围宽等优点,猝灭率达到70%。而且在0.30200.00μM呈现两段线性关系:在0.30110.00μM内F0/F=0.0213*CNFZ+0.9600,R2=0.9970,检测限为0.13μM(S/N=3);在110.00200.00μM内F0/F=0.0419*CNFZ-1.4155,R2=0.9911。这种荧光探针可用于水中呋喃西林的快速检测。(3)以焦炭为碳源,通过简单、高效的一步电化学法中批量制备GQDs。通过改变电流密度的大小和电解质溶液中水的含量,可制备出橙(G-)、黄(Y-)、绿(G-)三种颜色的荧光GQDs。经过硼氢化钠的还原,还可以从G-GQDs中得到蓝色的B-GQDs。通过各种仪器和方法研究了四种的GQDs光学性质,物理性质和化学性质。此外,还创新性地提出两步剥离的电化学机制并进行了验证。GQDs还可以制造应用于多色发光二极管的固态GQDs/环氧树脂复合材料。
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