LED3A的增溶/螯合性能及其对Cu(Ⅱ)-菲复合污染黄土的洗脱作用及机理

来源 :兰州交通大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:xypcs
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复合污染是土壤污染的普遍现象,其中重金属-多环芳烃(PAHs)复合污染占很大的比重。通常,复合污染土壤较单一污染土壤更难于修复。在诸多污染土壤修复技术中,化学淋洗修复技术因周期短、效果显著而被广泛应用于单一污染或同类污染物形成的复合污染,如螯合剂修复重金属污染土壤、表面活性剂修复有机污染土壤。近几年,有研究者将螯合剂与表面活性剂联用,处理重金属-PAHs复合污染土壤,但存在过程不易调控、洗脱液处理困难或淋洗液(如乙二胺四乙酸,EDTA)不易生物降解等问题。因此,选择与重金属和有机污染物同时具有较强作用的增效试剂,是重金属-有机物复合污染土壤化学淋洗修复迫切需要解决的问题。本文选用兼具表面活性和螯合功能且易降解的螯合型表面活性剂,十二酰基乙二胺三乙酸盐(LED3A)作为增效试剂。采用批平衡实验方法,研究了LED3A对溶液体系中PAHs的增溶作用、对重金属的螯合作用机理和主要影响因素;分别考察了LED3A对混合PAHs的增溶程度、对混合重金属氢氧化物的螯合顺序、对菲和Cu(OH)2共存体系的增溶/螯合作用效果及其相互影响;探究了LED3A、Cu(Ⅱ)和菲在黄土上的吸附行为和主要影响因素;并在此基础上研究了LED3A对Cu(Ⅱ)、菲单一和复合污染黄土的洗脱作用和机理。论文取得了以下研究成果:(1)LED3A临界胶束浓度为707 mg·L-1(25℃)。温度、pH值、共存离子等因素都会影响LED3A溶液增溶PAHs的性能。LED3A可增溶菲,胶束增溶效果显著,溶液pH值、共存重金属离子是影响增溶的主要因素,pH值在47之间增溶效果最显著,共存Cu(Ⅱ)会显著提高LED3A对菲的增溶能力。一级动力学方程最适合描述LED3A对菲的增溶过程。LED3A对不同PAHs的增溶程度大小顺序为芘>菲>萘。LED3A对菲的增溶性能,与两种常用阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十二烷基硫酸钠(SDS)相近。(2)LED3A胶束螯合能力大于单体。LED3A可通过与重金属离子M(Ⅱ)发生螯合,而促进难溶重金属氢氧化物M(OH)2的溶解,并形成稳定可溶的螯合物LED3A-M。LED3A与Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)的配位稳定常数大小次序为Cu(Ⅱ)>Zn(Ⅱ)>Cd(Ⅱ)。LED3A对Cu(OH)2的溶解过程为自发、吸热的熵增过程。一级动力学方程最适合描述LED3A对Cu(Ⅱ)的螯合溶解过程。pH对LED3A溶解Cu(OH)2影响较大,pH在59之间溶解效果较好,共存Ca(Ⅱ)、Mg(Ⅱ)离子会对LED3A溶解Cu(OH)2产生抑制作用,菲的存在对LED3A溶解Cu(OH)2几乎无影响。(3)LED3A在增溶二元或三元混合PAHs时,共存的有机物彼此之间会产生促进增溶作用,LED3A增溶三元混合PAHs体系的增溶程度顺序为芘>菲>萘。LED3A胶束螯合溶解二元或三元混合M(OH)2时,不同重金属之间存在螯合竞争,产生相互抑制作用,LED3A螯合溶解三元混合M(OH)2的溶解量顺序为Cu(OH)2>Cd(OH)2>Zn(OH)2。螯合饱和的LED3A-Cu(Ⅱ)溶液可以促进菲的增溶,增溶饱和的LED3A-菲体系对Cu(Ⅱ)的螯合能力亦有所提高。LED3A可同时增溶多环芳烃和螯合重金属。(4)LED3A、菲和Cu(Ⅱ)在黄土上的吸附均符合准二级动力学模型。Langmuir、Freundlich及D-R模型均可较好地拟合LED3A在黄土上的吸附过程;LED3A的吸附量随温度、pH增大而减小,随离子强度和水土比的增大而增加;LED3A的吸附损失(25℃)为34.82%。菲在黄土上的吸附等温线符合Henry线性模型;升高温度、增大pH值吸附量减小,Cu(Ⅱ)对菲的吸附有弱抑制作用;低浓度LED3A对菲的吸附有促进作用,但LED3A自身达到吸附饱和后,会对菲的吸附产生抑制。Langmuir模型适合描述Cu(Ⅱ)在黄土上的吸附;升高温度、增大pH,Cu(Ⅱ)的吸附量增加;菲的存在会抑制Cu(Ⅱ)的吸附;LED3A浓度大于3000 mg·L-1时,对Cu(Ⅱ)的吸附有促进作用。(5)LED3A对单一Cu(Ⅱ)、菲和Cu(Ⅱ)-菲复合污染土壤的洗脱动力学过程均符合准二级动力学模型。LED3A不仅可以去除土壤中单一Cu(Ⅱ)、菲污染物,还可以同时洗脱土壤中共存的Cu(Ⅱ)和菲;对单一污染土壤的洗脱效果略好于复合污染土壤。LED3A对Cu(Ⅱ)-菲复合污染土壤中两种污染物的最大一次洗脱率都可达到60%以上,复合污染土壤中Cu(Ⅱ)对菲的洗脱有抑制作用,而菲对Cu(Ⅱ)的洗脱影响不显著。LED3A可在较宽的pH范围内(510)应用。初步比较了LED3A和螯合剂与表面活性剂复配体系EDTA-SDS、EDTA-TX100(聚乙二醇辛基苯基醚)对复合污染土壤的洗脱效果,复配体系对Cu(Ⅱ)的洗脱率较LED3A高1020%左右,对菲的洗脱率较LED3A高约515%。总之,新型螯合型表面活性剂LED3A可有效增溶PAHs和螯合重金属,可实现对重金属-有机物复合污染土壤中两种污染物的同时有效洗脱,有望作为复合污染土壤的化学淋洗试剂,在重金属-有机物复合污染土壤修复中具有广阔的应用前景。
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