异质结构石墨烯纳米卷的制备及应用

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直接甲醇燃料电池作为一种新型的燃料电池,因其成本低、燃料来源广泛和绿色无污染等优点引起了人们的研究兴趣。但是,其使用的Pt金属催化剂价格昂贵,而且在使用过程中催化剂易脱落或发生团聚,从而降低其催化活性;CO副产物还会使催化剂中毒,也使其催化性能大大降低。新型高效、低成本催化剂的设计和制备成为了人们研究的重点。由二维的石墨烯片层卷曲制备的石墨烯纳米卷除了具有石墨烯片层本身优异的导电和机械性能外,还具有开放的两端、可调的直径和内部容积,使其在催化方面具有独特的应用前景。本论文以氧化石墨烯片层为基本构筑单元,在其表面分别负载双金属Pt-Ag催化剂和Co-N-C催化剂,并在一定的条件下卷曲形成纳米卷。并研究其对甲醇的电催化氧化性能。本论文主要内容如下:(1)RGO-PDMAEMA-Pt/Ag纳米卷的制备及其对甲醇的电催化氧化性能的研究利用ATRP聚合方法制备带有pyrene端基的聚合物PDMAEMA。通过PDMAEMA上的pyrene端基与氧化石墨烯片层表面的官能团进行?-?相互作用,将PDMAEMA接枝到氧化石墨烯片层表面(GO-PDMAEMA)。利用PDMAEMA分子链中的氮原子络合铂和银离子,并通过一步还原法在金属离子被还原的同时将GO片层也还原,制备均匀分布在石墨烯片层表面的双金属纳米粒子(RGO-PDMAEMA-Pt/Ag)。最后,通过冻干法将RGO-PDMAEMA-Pt/Ag纳米片制成纳米卷。通过傅立叶红外光谱、扫描电子显微镜、拉曼光谱等测试对产物结构进行表征,并研究其对甲醇的电催化氧化性能。(2)RGO-Co-N-C纳米卷的制备及其对甲醇的电催化氧化性能的研究利用对氨基苯磺酸对GO片层表面进行重氮化改性。在室温条件下,以2-甲基咪唑为配体,六水合硝酸钴和六水合硝酸锌为金属中心,制备双金属Co-Zn-MOF。将制备的双金属Co-Zn-MOF负载在改性的GO片层表面上,再通过冻干法将其卷曲。GO-Co-Zn-MOF纳米卷在800℃条件下进行热解,在Co-Zn-MOF热解的同时,氧化石墨烯被还原,得到RGO-Co-N-C纳米卷。利用傅立叶红外光谱、扫描电子显微镜、XRD等测试方法来对产物进行表征。并研究其对甲醇的电催化氧化性能。
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