负载型铱催化剂的改性及CO催化氧化性能的研究

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CO催化氧化不仅在工业和环境保护中有着重要的应用价值,同时也是研究催化剂性质最常用的探针反应。本文采用等体积浸渍法,研究了碱金属和卤素离子等的掺杂对Ir/MCM-41催化剂上CO氧化反应的影响。同时还利用晶种生长法制备了粒径可控的Ir纳米颗粒和AgIr/MCM-41双金属催化剂。通过多种表征手段研究了催化剂表面Ir物种的存在状态、催化剂的表面性质等,并与其CO氧化活性相关联,得到如下主要结果:  (1)研究了碱金属(Li+,Na+和K+)离子和卤素离子(Cl-,Br-和I-)的引入对Ir/MCM-41催化剂上CO氧化性能的影响,发现卤素离子的引入抑制了催化剂的CO氧化性能,而碱金属离子的引入可促进了CO氧化反应,其中K离子掺杂的促进作用最为明显,其中K-Ir/MCM-41(K/Ir=4)使得CO最低全转化温度从60℃降至42℃。表征结果表明,K离子的引入不仅可调节Ir的化学状态,而且显著增加了表面OH物种的数量和活性,从而提高了CO氧化反应性能。  (2)通过油胺法和晶种生长法制备了颗粒尺寸可调的Ir纳米颗粒,得到了合成规律。制备了表面Ag含量可调的AgIr/MCM-41双金属催化剂,结果表明Ag的引入减弱了Ir/MCM-41对CO和O2的吸附强度,但同时降低了CO氧化活性。结合理论计算发现,Ag的引入增大了表明吸附的O和CO之间的距离,是AgIr/MCM-41双金属催化剂的活性低于Ir/MCM-41的主要原因。
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