【摘 要】
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近年来,随着工业化的快速发展及人口的增加,水体中污染物的种类越来越多,污染物的持久性及难以逆转性使得地球上的淡水资源愈发匮乏。被污染的水体不仅危害了生态环境,同时其致癌性也对人类健康造成了威胁。因此,为解决水资源短缺问题及实现人类的可持续发展,将海水转化为淡水及对现有的污水进行处理刻不容缓。目前,已有非常多的研究通过芬顿反应实现将难以利用的水源转化为城市用水,但目前所用芬顿试剂普遍存在操作成本高、
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近年来,随着工业化的快速发展及人口的增加,水体中污染物的种类越来越多,污染物的持久性及难以逆转性使得地球上的淡水资源愈发匮乏。被污染的水体不仅危害了生态环境,同时其致癌性也对人类健康造成了威胁。因此,为解决水资源短缺问题及实现人类的可持续发展,将海水转化为淡水及对现有的污水进行处理刻不容缓。目前,已有非常多的研究通过芬顿反应实现将难以利用的水源转化为城市用水,但目前所用芬顿试剂普遍存在操作成本高、难以回收及使用过程会消耗大量H2O2等缺陷。为了更好地利用芬顿反应实现对污水的高效处理,设计出低成本,易回收且具有高效活化H2O2性能的纳米材料是关键。铜铁基纳米材料具有半导体性质及优异的光热性能,同时其双金属活性位点具有高效活化H2O2发生芬顿反应的潜力,且化学性质稳定,廉价易得。这些优点使得铜铁基纳米材料在水源处理及肿瘤治疗方面具有良好的应用前景。基于此,我们以铜铁基纳米材料作为研究对象,对其在海水净化及蒸发、降解4-氯苯酚(4-CP)以及肿瘤治疗方面的应用进行了以下研究:(1)通过相转换法制备了PVDF@CuFe S2膜,用于高效的海水净化及蒸发。该膜具有优异的光热性能及光热协同的光芬顿效应。在1 W/cm~2的可见光下照射20 min后,对海水的蒸发速率和效率分别高达40.06 kg*m-2*h-1和90.54%。同时,仅用15 min即可实现对20 ppm MB的完全降解,且在广泛的p H范围内适用。更重要的是,该膜低成本,易回收且可以多次循环利用。(2)以CuFe S2作为基底材料,通过高温热解法成功制备了一系列CuxFeySz催化剂,并筛选出对H2O2具有最佳活化性能的CuFe2S3。该催化剂表面具有高浓度的硫空位,可吸附大量H2O2并使其高效活化。其中,H2O2的活化率高达93%,且当H2O2浓度仅为5 m M时,可以在7 min内实现对20 ppm 4-CP的完全降解。该催化剂的活性位点为Fe原子,且在活化过程中产生的主要活性氧为具有高稳定性和长半衰期的~1O2。这些特性使得催化剂CuFe2S3可以在低浓度的H2O2条件下实现对4-CP的高效降解。(3)利用CuFe2S3可以高效活化H2O2的性能,使用微乳液法制备了CuFe2S3@Ca CO3纳米粒子,并通过破坏溶酶体实现癌症的有效治疗。当CuFe2S3@Ca CO3纳米粒子到达溶酶体后,其表面的Ca CO3壳层快速降解使得溶酶体发生碱化,同时释放出的CuFe2S3纳米粒子可以与溶酶体内H2O2发生芬顿反应以进行化学动力学治疗,产生的活性氧诱导溶酶体膜发生脂质过氧化。碱化作用及脂质过氧化作用共同导致溶酶体膜通透化,释放出组织蛋白酶,有效杀死肿瘤细胞。(4)通过溶剂热法成功制备了CuFe2O4纳米粒子,用于结肠癌的针对性治疗。CuFe2O4纳米粒子在消耗结肠癌中特有的H2S气体后,可以激活光热及光声成像性能。同时,由于H2S的强还原性,纳米粒子中部分Fe(III)和Cu(II)会被还原为更有利于芬顿及类芬顿反应发生的Fe(II)和Cu(I)。更重要的是,H2S的消耗可以显著增强·OH的生成。以上三种策略提高了结肠癌中化学动力学的治疗效果。
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