新型胍离子液体和氮杂环卡宾金催化剂的制备及其在二氧化碳化学转换中的应用

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二氧化碳是一种丰富、清洁、廉价、无毒、可循环利用的碳一资源,将二氧化碳转化为附加值较高的化工产品,不仅可为化学工业提供廉价易得的原料,开辟了一条极为重要的绿色生产路线,而且可以缓解日益严重的环境问题。由于二氧化碳热力学上的低能态以及分子动力学上的惰性,使得二氧化碳的活化具有挑战性,因此开发出高活性的催化体系用于二氧化碳的化学转化具有实际意义。基于此,本文发展了三种新型绿色高效的催化体系用于二氧化碳的化学转化,主要研究内容如下:1.以四甲基胍为原料,与α位溴代酯类化合物进行离子化反应,制得系列新型的烷基乙酸乙酯基四甲基胍离子液体。该催化剂在二氧化碳与N-甲基苯胺及其衍生物的反应中显示出优异的催化效果,调节烷基链长可以选择性地合成N-甲基甲酰苯胺和N,N-二甲基苯胺产物,且催化循环5次后产率没有明显降低。2.以四甲基胍为原料,两步法合成带有氯离子(Cl)、醋酸根离子(OAc)和乳酸根离子(Lac)三种不同阴离子的苯乙烯四甲基胍离子液体,再与二乙烯基苯(DVB)交联聚合,制备了含三种不同阴离子的聚胍离子液体多孔有机聚合物。通过固体核磁13C NMR、SEM及TGA等技术对材料进行表征。该催化材料在二氧化碳与环氧丙烷的环加成反应中取得良好的效果,且循环五次后反应收率没有明显降低。3.以1,3-双苄基咪唑卡宾金为原料,通过傅克烷基化反应制备氮杂环卡宾金多孔有机聚合物。通过XPS、SEM等测试技术对材料进行表征,结果表明该材料具有多级孔道结构且比表面积较大。该材料可以高效催化二氧化碳与炔丙胺合成噁唑啉酮,且循环回收五次后反应产率基本保持不变。
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