低维（零维、一维、二维）碳材料因其优异的电学、光学、力学等性能在光电器件、储能、光催化等领域展现出广泛的应用前景,但仍存在诸多挑战。材料的性质往往是由结构决定的,因此对低维材料的结构进行修饰是改善其性质、拓展其应用的重要手段。相比于其他材料,低维材料的性质更易于调控,通常情况下对材料进行空位、掺杂等操作可以使其性能得到改变甚至优化。在本论文中,通过密度泛函方法,首先设计了一系列新型的基于氮杂环卡宾的低维碳材料,并通过第一性原理计算探究了其结构稳定性、电子性质以及光学性质;其次,我们继续探究了以这种新型的二维碳材料为衬底吸附过渡金属后的结构在催化氮还原领域的应用。具体工作和主要讨论内容如下:（1）基于经典的五元氮杂环卡宾（NHCs）与低维碳材料（零维富勒烯、一维碳纳米管、二维石墨烯）相结合,设计一系列新型含氮杂环卡宾低维碳材料。低维碳材料的巨型π共轭和空间位阻共同稳定了低维碳材料中的NHC。含氮杂环卡宾低维碳材料的热力学稳定性与单位晶胞含氮量呈线性相关,结合能在-0.56～-1.24 eV之间,低于g-C3N4,说明所设计的材料在热力学上是稳定的。动力学计算的结果表明,周期性的一维和二维的含氮杂环卡宾低维碳材料在300K时非常稳定,其中二维含氮杂环卡宾碳材料的原子构型在700K时依旧可以保持。在电子性质方面,所设计材料的能带带隙在0～1.74 eV之间,即涵盖了金属到半导体。差分电荷计算结果显示含氮杂环卡宾低维碳材料中的NHC依旧具有孤对电子,并且可以吸附C原子、Fe原子、CO分子以及BH3分子,说明所设计的材料既保持了NHC分子的经典特性,又表现出新的两性特性。在光学性质方面,这些含氮杂环卡宾低维碳材料打破了石墨烯的各向同性的限制,展示出各向异性的优点。（2）探究二维的含氮杂环卡宾碳材料在催化氮气还原的性能。基于氮杂环卡宾设计的二维碳材料吸附铁（Fe）原子后产生明显的自旋极化,因此我们探究了二维体系吸附Fe结构的电催化氮还原的能力。电催化氮还原的自由能变结果表明吸附铁原子后的结构在氮气还原的远端路径的自由能势垒仅为0.66 eV,因此锚定铁后的二维含氮杂环卡宾碳材料可以作为一种对氮气分子还原具有良好催化能力的催化剂。随后将该催化剂拓展到3d、4d、5d的过渡金属原子掺杂的二维结构,并系统的研究了它们作为电催化氮还原反应的非均相催化剂的催化性能。我们的研究结果表明,Ti、V、Mn、Nb掺杂的二维含氮杂环卡宾碳材料具有很好的活化氮气分子的能力,并且电催化氮还原自由能变的台阶图显示Ti、V、Mn、Nb掺杂的二维体系具有作为电催化氮气还原催化剂的潜力,其势垒分别为0.81、0.75、0.81、0.62 eV,这为氨气的绿色生产提供了有力途径。