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本论文通过常压等离子体化学气相沉积(Atmospheric Pressure Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition-APECVD)的方法,利用六甲基二硅氧烷(Hexamethyl Disiloxane-HMDSO)作为硅源,与氩气(Ar)、氧气(O2)按照一定的比例进行混合,对高强高模聚乙烯(Ultra High Molecular Weight Polyethylene-UHMWPE)锂离子电池隔膜的进行杂化处理,形成UHMWPE/SixOyCzHm杂化隔膜。主要研究了等离子体放电特性,不同反应气氛及沉积时间对杂化隔膜表面形貌、化学成分、结晶性能、热收缩性和亲水性能的影响。结果表明,通过自行设计的梳状电极,可快速在隔膜正反两面同时沉积,获得耐热亲水的UHMWPE/SixOyCzHm杂化隔膜,具有良好的应用前景。 实验过程中,我们自行设计了可以同时对隔膜进行双面杂化涂层处理的APECVD装置;并对混合气体的等离子体放电特性进行了测试。包括放电频率、电压、电流,并计算其功率、等离子体的发射光谱(OES)。测试结果表明,混合气体的常压等离子体放电以细丝放电为主,在该细丝放电中,HMDSO和 O2裂解电离生成如SiO以及SiH等活性离子,为薄膜沉积的主要前驱体。 通过扫描电子显微镜(scanning electron microscope-SEM),全反射红外光谱(attenuated total reflection Fourier infrared spectrum-ATR-FTIR),X光衍射光谱(X ray diffraction spectroscopy-XRD)对杂化薄膜的物理化学结构进行了测试研究。通过SEM观察,发现不同的O2/HMDSO配比对沉积隔膜的表面形貌有直接的影响。在O2气流比例较小时,得到对隔膜纤维具有较好包覆性能的致密沉积纳米颗粒薄膜;而增大 O2比时,沉积薄膜逐渐出现多孔的颗粒膜结构。ATR-FTIR结果表明,涂覆的颗粒薄膜主要含有Si-O-Si,SiOH,Si-CH3,Si(CH2)2等结构,且随着混合气流中O2比例的不断增加,红外谱图中Si-O-Si及SiOH结构特征峰强度也不断增强,杂化隔膜的结构可以表示为UHMWPE/SixOyCzHm形式。XRD实验结果表明,O2/HMDSO流量比增加,2θ为31°、36°处有明显硅基结构的衍射峰出现,分别归属于Si-O结构的(102)、(200)晶面衍射峰,衍射峰强度增强,说明提高O2/HMDSO流量比可有效的提高沉积薄膜的结晶性,这一结论与前述FTIR分析结果一致,说明涂敷层的无机特性增强,结晶特性有所提高。 研究同时发现,随沉积时间延长,沉积膜厚度不断增加,沉积物质以Si-O-Si结构为主,同时引入强极性官能团-OH,Si-O-Si及SiOH结构的红外特征峰不断增强,杂化隔膜由多孔纤维状微纳米颗粒膜结构过渡到致密的颗粒膜结构。 对UHMWPE/SixOyCzHm杂化隔膜进行了WCA、孔隙率、透气率、热收缩率等性能测试,探究其在经过杂化涂层处理后,隔膜的抗热收缩性及亲水性的变化。WCA、孔隙率、透气率的实验结果表明,随着沉积时间的不断延长,亲水性、孔隙率、透气率都有一个明显的最佳时间。随O2/HMDSO气流比的增加,亲水性提高并达到稳定,孔隙率和透气率有一个较为明显的最佳值。最佳的隔膜的热收缩率可以降低到2~3%以下。说明通过 APECVD短时间有效处理,可显著提高UHMWPE隔膜的各项性能。 综上所述,通过微丝放电 APECVD涂覆处理后,制备出多孔的SixOyCzHm纳米颗粒膜双面涂覆的UHMWPE杂化隔膜,Si-O,-OH等基团的引入有效提高了隔膜材料的抗热收缩性能和亲水性,同时多孔纳米颗粒膜的引入为电池隔膜透气性提供了根本保障,具有较好的应用前景。