【摘 要】
:
近年来,以双氯芬酸为代表的药品和个人护理用品类难降解有机污染物在水体环境中被频繁检出,它们的长期存在会给生态平衡和人类健康都带来巨大威胁。因此,针对该类污染物开发高效、经济、环保的水处理技术具有重要意义。研究以双氯芬酸为目标污染物,建立了电-高锰酸钾-过硫酸盐(E-PM-PDS)氧化体系。首先,系统评估了该体系降解双氯芬酸的氧化效率及能耗优势;其次,通过淬灭实验、电子自旋共振检测、紫外全扫描分析等
论文部分内容阅读
近年来,以双氯芬酸为代表的药品和个人护理用品类难降解有机污染物在水体环境中被频繁检出,它们的长期存在会给生态平衡和人类健康都带来巨大威胁。因此,针对该类污染物开发高效、经济、环保的水处理技术具有重要意义。研究以双氯芬酸为目标污染物,建立了电-高锰酸钾-过硫酸盐(E-PM-PDS)氧化体系。首先,系统评估了该体系降解双氯芬酸的氧化效率及能耗优势;其次,通过淬灭实验、电子自旋共振检测、紫外全扫描分析等方法确定了体系中产生的活性物种,进一步利用电化学技术、材料表征分析等手段探究并阐明了过硫酸盐的活化机制与活性锰的产生路径,同时也结合中间产物分析和理论计算提出了双氯芬酸的降解路径;最后,分别考察了不同影响因素(氧化剂浓度、溶液初始p H、电流密度)、污染物种类和实际水体背景成分(常见阴离子、腐殖酸)对于体系的影响。论文的主要内容和相关结论如下:(1)在高锰酸钾(PM)浓度为0.1 m M,过硫酸盐(PDS)浓度为0.5 m M,电流密度为11.42 m A cm-2的条件下,E-PM-PDS体系可以在25 min内实现100%的双氯芬酸去除率,反应速率常数为27.671×10-2 min-1,协同系数达到14.54,这表明电、PM、PDS三者之间存在显著的协同效应。同时,相较于其他对照体系,E-PM-PDS体系的矿化能力显著提高,且每阶总电能消耗最低,仅为1.007 k Wh m-3,能够以最低的能耗实现理想的目标污染物去除效果。(2)捕获剂淬灭实验、电子自旋共振检测和紫外光谱扫描的结果表明,E-PM-PDS体系属于非自由基氧化体系,主要活性物种为单线态氧(~1O2)和活性三价锰Mn(Ⅲ),而非硫酸根自由基和羟基自由基。其中,~1O2产生于体系中原位生成二氧化锰(Mn O2)活化PDS的过程,该过程中的活化机制还包括直接电子转移路径;活性三价锰Mn(Ⅲ)的产生路径包括电阴极还原PM、电阳极氧化二价锰Mn(II)和活化态PDS氧化二价锰Mn(II)。贡献率估算实验结果表明,体系中单线态氧氧化、直接电子转移氧化、活性三价锰Mn(Ⅲ)氧化和电阳极氧化对于双氯芬酸去除的相对贡献率分别约为48%、32%、16%和4%。基于中间产物分析和理论计算提出了E-PM-PDS体系中双氯芬酸的5条可能降解路径,该降解过程中发生了脱羧、脱氢、脱氯、羟基化、C–N键断裂等反应。(3)影响因素探究的实验结果表明,E-PM-PDS体系在较宽的初始p H范围内,尤其是在酸性条件下,均能够有效去除双氯芬酸;在一定范围内增加氧化剂浓度或电流强度均有利于提高体系对于双氯芬酸的氧化效能。应用潜力探究的实验结果表明,E-PM-PDS体系对多种难降解有机污染物的去除都表现出较好的降解效率和协同效果,但不同污染物的反应速率有所差异;实际水体中的碳酸氢根离子和磷酸氢根离子对于体系中双氯芬酸的降解有抑制作用,硝酸根离子几乎不产生影响,而腐殖酸和高浓度的氯离子则有显著的促进作用。综上,研究提出了一种新型E-PM-PDS氧化体系并将其应用于水中难降解有机污染物的去除,对该体系的氧化效能、反应机理、影响因素以及应用潜力等方面进行了系统探讨,为后续研究和发展高锰酸钾或过硫酸盐氧化技术提供了一定的参考。
其他文献
中华民族在几千年历史中创造和延续的中华优秀传统文化,是中华民族的根和魂。旅游是传播文明、交流文化、增进友谊的桥梁,是人民生活水平提高的一个重要指标。当前,我国文化产业迅猛发展,文化影响力和软实力逐步提升,文化产业对旅游产业的引导、推动作用日益突出,旅游产业对文化产业的承载作用日益增强,以文化丰富旅游、以旅游展现文化的文旅融合发展模式是推动文化和旅游产业协调发展的重要路径。随着现代生活方式的转变,少
研究农业生产经营组织形式如何影响农村居民收入,对于推动农业兴旺和生活富裕、实现乡村振兴有重要意义。本文利用《全国农产品成本收益资料汇编》18种主要农作物的相关指标估算我国各省农业生产劳动投入量并构建“农户指数”,实证检验地区农业生产经营组织形式对农村居民收入的影响及作用机制。论文选取《全国农产品成本收益资料汇编》中统计的各省相关农作物亩均用工量并利用现有数据对缺失数据进行推算,从最终得出的农业生产
我国城市生活垃圾急剧增加,垃圾填埋处理导致了“垃圾围城”的问题,因此垃圾焚烧是一种理想的垃圾处理方法。但是城市生活垃圾存在水分高和热值低的问题,垃圾焚烧前,必须在储存坑内储存3-7天,这时会产生大量浸出液,即垃圾焚烧渗滤液,其有机污染物含量高,成分复杂,排放标准要求高,因此膜分离技术被作为常用的深度处理方式,但是膜分离无法降解有机物,而且会产生更难处理的膜浓缩液。为了克服这一难题,亟需开发有效的垃
海面红外小目标检测在保卫海域安全和海上救援领域发挥着非常重要的作用。远距离舰船目标在红外图像中退化为一个小光斑,具有尺寸小、强度弱、纹理结构信息严重缺失等特点,容易受到噪声的干扰。与此同时,海上密集鱼鳞状亮斑、高亮度海面亮带,以及岛屿杂波等背景杂波严重影响了远距离红外小目标的检测性能,极易造成目标漏检和出现虚警。本文主要围绕制约复杂海面背景下红外小目标检测性能的关键技术展开研究,通过感知非平稳海面
随着科技的发展和网络的普及,在线新闻数量呈指数型爆炸式增长,信息过载的现象日益严重,导致读者很难找到自己所需要的内容。为了解决这一问题,人们发明了个性化新闻推荐系统并取得了良好的效果。本课题对当前主流的个性化新闻推荐系统进行了分析研究,针对推荐中存在的用户兴趣迁移和新闻新鲜度变化问题,提出了优化解决方法,在此基础上设计并实现了动态混合新闻推荐系统。本文的主要工作包括:(1)分析了用户兴趣变化产生的
针对养殖废水处理,因其有机物、N、P浓度高,传统工艺处理能耗较大,且废水中重金属和抗生素共存将加剧抗生素抗性基因进化。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)能够将污水中的有机物分解并回收蕴藏在其中的能源,通过结构改进形成的的微生物电芬顿(Bio-electro Fenton,BEF)技术能够有效处理污水中残留的抗生素,因而极具作为目前现有工艺替代者的前景。催化剂对MF
管道运输是天然气运输的主要方式,为保证管道运输的可靠性和安全性,必须对管道运行状态进行实时检测,识别管道是否发生泄漏。SCADA(Supervisory Control And Data Acquisition)系统已被广泛应用于天然气集输行业,积累了海量数据,如何通过数据挖掘实现非开挖、低成本的天然气管道泄漏检测,已成为油气集输领域的一大热点问题。论文以SCADA数据为基础,利用BP神经网络强大
该研究旨在从Toll样受体4(Toll-like receptor 4, TLR4)/髓细胞分化初级反应蛋白88(myeloid differentiation primary response protein 88, MyD88)/核转录因子-κB(nuclear factor-κB, NF-κB)信号通路探讨补阳还五汤及黄芪当归(芪归)配伍对动脉粥样硬化(atherosclerosis, AS
行人轨迹预测在智能驾驶等领域有着广泛应用,预测交通场景中移动物体的轨迹可以使智能汽车更高效的进行路径规划决策和控制,其中行人在大多数场景中受到的规则约束较少,运动路径更加复杂。因此,行人轨迹预测在近几年成为学术界和工业界的重点研究领域。目前相关研究都将行人轨迹表征为时空数据,其中每个行人都蕴含丰富的时空特征,包括同一时刻行人之间的空间交互,同一行人历史行为对未来轨迹的时间交互,历史不同行人对某一行
伴随全球环境污染问题的不断加剧,太阳能等清洁可再生能源受到了越来越多的关注,光伏(Photovoltaic,PV)发电产业得到了快速发展。同时,由于具备高效率、高稳定性等优势,直流输电技术在新能源领域的应用正逐渐成为目前的研究热点。相较交流汇集而言,直流汇集线路损耗低,无多逆变器并联的稳定性问题,基于此,光伏直流升压汇集作为光伏电站的一种并网形式正逐渐成为未来的发展趋势。本文详细分析了各类高压大功