【摘 要】
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燃煤电厂烟气中低分压CO2的高效低能耗捕集,对推动中国CCUS技术进步、如期实现2030年“碳达峰”目标,具有重要意义。有机胺吸收工艺是最为成熟、最适合烟气中CO2捕集的方法之一,但已商业运行的乙醇胺(MEA)等水基吸收工艺,在国内燃煤电厂低分压CO2捕集示范运行的效果并未令人满意,溶剂水在富液再生和贫液冷却过程损耗的大量无用功,导致总体能耗居高不下,严重制约了技术的推广和运用。与水基吸收工艺相比
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燃煤电厂烟气中低分压CO2的高效低能耗捕集,对推动中国CCUS技术进步、如期实现2030年“碳达峰”目标,具有重要意义。有机胺吸收工艺是最为成熟、最适合烟气中CO2捕集的方法之一,但已商业运行的乙醇胺(MEA)等水基吸收工艺,在国内燃煤电厂低分压CO2捕集示范运行的效果并未令人满意,溶剂水在富液再生和贫液冷却过程损耗的大量无用功,导致总体能耗居高不下,严重制约了技术的推广和运用。与水基吸收工艺相比,无水吸收工艺以高沸点和低热容的有机溶剂代替水,可有效降低溶剂在再生过程的升温显热和蒸发潜热,从而降低总体能耗。本论文以2-乙基己胺(EHA)为吸收主体,以二乙二醇二甲醚(diglyme)、三乙二醇二甲醚(triglyme)和四乙二醇二甲醚(tetraglyme)为有机溶剂,构建了吸收CO2前后均为均相的无水系统,综合无水系统节约再生能耗及均相系统便于操作的优势,实现了烟气中低分压CO2的高效低能耗捕集。测定了 EHA+glyme无水吸收剂的粘度、吸收量-时间关系,借助Weliand方程、Lagergren模型和改进的Avrami模型、Arrhenius方程,阐明了 glyme种类、吸收剂组成和温度等因素对CO2吸收量、表观吸收速率和活化能的影响规律,以及EHA浓度和体系粘度对吸收特性的竞争影响规律;推断了 glyme等有机溶剂氛围下,EHA与CO2的反应机理。遴选了 diglyme有机溶剂,优化了 EHA+diglyme无水吸收剂的组成。考虑燃煤烟气中水汽含量较高及其导致的贫水吸收真实工况,测定了系列贫水程度条件下,EHA+diglyme对低分压CO2的吸收-解吸全过程特性,阐明了含水量及解吸温度对解吸能力和解吸效率的影响规律;验证了吸收剂的循环稳定性;通过13C NMR表征确定吸收-解吸全过程体系成分的演变,揭示了均相贫水系统中CO2的吸收和解吸机理。基于电能消耗和平均等压热容2种途径,建立了吸收剂再生能耗的估算方法,获得了贫水系统的再生能耗及其影响因素。建立了填料塔小试设备,以Dg16型聚丙烯阶梯环为填料,验证了EHA+diglyme贫水系统对模拟烟气中低分压CO2的捕集效率和传质性能。阐明了气液比、CO2分压和填料高度等操作条件对捕集性能的影响规律,为基于填料塔贫水吸收的CO2捕集工艺的设计提供了基础数据。综上所述,本论文构建了高效低能耗的均相EHA+diglyme无水(贫水)系统,并验证了其对烟气中低分压CO2的捕集效果。吸收-解吸全过程特性及填料塔内的捕集效果均表明,不论是CO2的吸收能力和吸收速率,还是解吸能力、解吸速率、解吸效率和再生能耗,均优于已商业运行的水基MEA吸收工艺。因此,本论文构建的均相无水(贫水)系统,对燃煤电厂烟气中低分压CO2的高效低能耗捕集具有重要意义,具有较好的应用前景。
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