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煤层气作为一种能量密度高、燃烧清洁的宝贵资源，在我国储量十分丰富。但是目前我国低浓度煤层气利用率低，大部分被放空，不仅造成了资源浪费，还导致了环境的破坏。合理利用低浓度煤层气，对保护环境，减少煤矿安全事故，实现能源的可持续发展具有重要意义。水合物法分离低浓度煤层气具有生成条件温和、能耗低、储气稳定的优点，受到国内外学者广泛关注和研究。水合物法分离煤层气是利用相同条件下，煤层气中的主要成分CH4、N2和O2生成水合物的温度、压力条件不同而实现分离。水合物生成条件苛刻，加入添加剂可改善水合物生成条件。本文自建一套水合物实验平台，通过氧气水合物相平衡对实验系统进行准确性验证，并以此为基础进行了TBAB和THF复合添加剂下，煤层气水合物相平衡的实验研究。同时利用水的逸度模型结合PRSV状态方程，对纯水体系下和TBAB存在下的气体水合物相平衡进行预测，为水合物分离低浓度煤层气实现工业化生产提供理论基础，具体内容如下：（1）以水合物法分离低浓度煤层气（30%CH4+65%N2+5%O2）为实验目的，搭建一套水合物生成实验装置，进行了THF存在下氧气水合物相平衡实验，并与参考文献数据进行对比，验证实验装置的准确性与可靠性。（2）根据正交试验设计方法，设计了九组不同浓度THF与TBAB的混合体系，实验测得了相应体系下煤层气水合物的相平衡数据。数据分析结果表明，两者混合后仅小量的浓度就能达到单一组分10倍的浓度效果，相平衡曲线显著右移。当THF（或TBAB）浓度固定后，水合物相平衡曲线没有随TBAB（或THF）浓度增加而逐渐右移，因THF生成的是Ⅱ型水合物，TBAB生成半笼型水合物，两种添加剂混合后，两种水合物晶格类型应同时存在，两种类型晶格的主次关系与二者混合的浓度有关。通过正交试验分析表明：各因素对相平衡影响的主次顺序为THF THF×TBAB TBAB。（3）通过水的逸度模型结合PRSV状态方程，对纯水体系气体（CH4、N2、O2）水合物相平衡进行预测，结果表明水的逸度模型能准确预测水合物相平衡。同时，对TBAB存在下，单组份气体（CH4）和煤层气（29.95%CH4+60%N2+10.05%O2）的水合物热力学模型进行研究。结果表明，对于单组份气体，模型预测结果在低温段（281.67K～292.2K）效果较好，随温度升高，预测值逐渐小于实验参考值。对煤层气水合物相平衡预测结果较理想。