碳化硅外延生长石墨烯及金属修饰石墨烯的性质研究

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石墨烯的研究是近年来非常活跃的一个领域,其各种奇异的物理性质不断吸引着研究者的关注。石墨烯的各种潜在应用都要以其能够高品质的可控制备为基础,使得石墨烯的生长研究一直以来都是热门的方向。在众多的制备方法里,碳化硅外延生长石墨烯的方法因为能够与现有的微纳加工技术相兼容,所以成为最有潜力的方案。另外,石墨烯作为单层原子的二维材料,具有能带结构简单、表面“裸露”、化学稳定性好、易调控等特点,是非常理想的二维电子气体系。  考虑到石墨烯制备的重要性,本文第一部分围绕碳化硅外延生长的研究展开,利用改进了的可控限制升华(CCS)方法,探索石墨烯的生长机制,优化生长条件;考虑到石墨烯是非常理想的二维电子气体系,本文第二部分主要围绕金属修饰的石墨烯的性质研究展开,通过修饰金颗粒来研究石墨烯的线性磁阻现象,通过修饰锡金属来研究约瑟夫逊结的网络的超导相变现象。  本文主要的研究结果如下:  1.通过CCS方法的细致研究和改进,我们摸索了成熟的氢气刻蚀条件,能够对碳化硅表面进行预处理而得到原子级别平整的表面,并在4H和6H碳化硅的碳面上,实现了石墨烯均匀可控的外延生长;从化学反应动态平衡的角度,重新审视分析外延生长的反应过程,加大CCS限制作用,实现了碳化硅表面的单层单晶石墨烯的成核生长,尺寸达到几十个微米;并且借助独立生长的石墨烯小岛,观察并分析了石墨烯的成核生长与传播模式,借由对形貌变化的综合研究,探究了碳原子迁移以及化学计量在生长中所起到的重要作用,碳原子的迁移和扩散不仅提供了石墨烯生长中所需的碳源,同时在碳化硅台阶形貌的形成与变化、石墨烯的持续稳定生长中,发挥着重要的作用;在碳面的4H碳化硅的外延生长中,综合之前的发现,我们制备出了碳化硅表面上最为理想的外延石墨烯结构;另外,我们第一次发现了以往大家认为不太可能存在“step-down”生长模式,这种生长模式,保证了石墨烯的单层稳定生长,同时不会在石墨烯传播过程中产生高的台阶差,有利于石墨烯往更大面积和更薄的方向发展,对于制备大面积高品质的单层石墨烯有着很重要的指导意义。  2.通过在石墨烯表面蒸镀金,使得纳米级尺寸的金颗粒均匀无序的吸附在石墨烯表面,对石墨烯进行了掺杂,人为的引入了载流子浓度的不均匀性,在石墨烯里实现了线性磁阻效应,该效应与温度不相关并且系数达到了100%/T,为制备高灵敏度、小尺寸、大测量范围的磁探测器提供了很好的潜在方案;细致测量并研究了石墨烯的线性磁阻效应,发现了线性磁阻本质上源于Dirac点附近的载流子波动,并且与载流子的不均匀性和迁移率相关,可以受到后两者的调制,不仅为制备可调控的线性磁阻器件提供了实验上的解决方案,同时还为线性磁阻形成机制的理论研究提供了实验证据;对于实验现象,提供了与数据符合得很好的经典公式,并提供了一个经验解释。  3.通过在石墨烯表面蒸镀锡,锡会自然形成一个个独立的小岛吸附在石墨烯表面,构成了约瑟夫逊结的网络的结构,并且在低温下,观察到了超导态-普通态的相变,并且可以在背压的调控下实现转变,为理论计算提供了很好的实验支持;该方法提供了一个新的角度来研究约瑟夫逊结的网络的超导相变,比以往的方法在样品制备和参数调控上更加方便与简单;通过输运性质的测量,分析了载流子浓度对于Tc0和TBKT等温度的调制作用,发现Tc0不受载流子浓度的调控,TBKT则会受到调控,与现有的理论符合得很好,基于石墨烯的这种研究方法,有望为二维XY模型的相变理论提供更多实验上的支持。
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