【摘 要】
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以锂金属为负极的二次电池具有超高的能量密度,是高能量储能体系的重要发展方向。但锂金属二次电池在充放电过程中,铿离子容易在其表面发生不均匀沉积,形成锂枝晶导致电池内部短路,产生安全隐患。因此,如何防止锂枝晶生长、提升锂金属高能电池循环稳定性是核心科学问题之一。本论文分别从构建稳定的锂金属负极界面和设计合理的电极结构两个角度出发,解决锂金属负极存在的主要问题,改善锂金属电池的电化学性能。主要研究结果如
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以锂金属为负极的二次电池具有超高的能量密度,是高能量储能体系的重要发展方向。但锂金属二次电池在充放电过程中,铿离子容易在其表面发生不均匀沉积,形成锂枝晶导致电池内部短路,产生安全隐患。因此,如何防止锂枝晶生长、提升锂金属高能电池循环稳定性是核心科学问题之一。本论文分别从构建稳定的锂金属负极界面和设计合理的电极结构两个角度出发,解决锂金属负极存在的主要问题,改善锂金属电池的电化学性能。主要研究结果如下:1、将PVDF聚合物涂布在锂金属表面形成薄膜,得到Li@PVDF电极。随后对该电极进行对称电池和全电池测试。结果表明Li@PVDF电极可以抑制锂枝晶的形成,提高电池的循环稳定性。在0.5mA cm-2,0.5 mAh cm-2条件下,对称电池体系中Li@PVDF电极可以稳定循环超过1400 h（700周）,而Li电极只能循环400 h（200圈）。SEM和AFM实验结果表明锂离子可以在Li@PVDF电极上均匀地沉积,而在没有PVDF保护的Li电极表面形成大量的锂枝晶。在以磷酸铁锂为正极的全电池测试中,5 C和10 C（1 C=0.25 mA cm-2）的倍率下,Li@PVDF电极的倍率性能明显优于Li电极。在2 C的电流密度下循环300周后,Li@PVDF电极的容量保持率为89.8%,而Li电极的容量保持率仅为82.7%。当倍率增加到4 C,500周循环后Li@PVDF电极的容量保持率为80.0%,而Li电极的容量保持率只有72.3%。2、以泡沫镍为基体,通过化学还原的方法原位生长银纳米颗粒,得到Ag@Ni集流体,进一步把锂金属沉积到Ag@Ni电极上得到Li-Ag@Ni负极。首先比较Ag@Ni集流体和常用的Ni集流体的性能,以它们为正极,锂片为负极组成半电池。测试结果显示以Ag@Ni为电极组成的半电池具有优异的电化学性能。首先,锂离子在Ag@Ni上沉积时的成核过电势较小。在0.02 mA cm-2和0.05 mA cm-2较小电流下,锂离子在Ag@Ni上的成核过电位趋近于零;在2mAcm-2的大电流条件下,成核过电位为24.1 mV。而相同条件下,锂离子在Ni集流体上的成核过电位为66.4 mV。此外,Ag@Ni集流体具有更小的极化电压以及更长的循环寿命。在2 mAcm-2,1 mAh cm-2条件下,Ag@Ni可稳定循环300周以上,而Ni集流体只能循环125周。另外Ag@Ni集流体具有更高的库伦效率。在5 mA cm-2,1mAh cm-2条件下,Ni集流体循环37周后,库伦效率只有87.3%,而Ag@Ni复合电极循环95周后,库伦效率仍有94.8%。在以硫为正极的全电池体系中,Li-Ag@Ni负极可以提供更高的电池比容量和容量保持率。在0.2 C（1 C=2.5 mA cm-2）倍率下循环100周,Li-Ag@Ni|S电池的容量保持率为70.8%,而Li foil|S电池的容量保持率仅有51.3%。此外,Li-Ag@Ni电极还具有更好的倍率性能和更高大可逆比容量。相比于Li foil负极,Li-Ag@Ni负极展现出更小的极化电压。经SEM测试表明,Li-Ag@Ni负极在0.5 C倍率下经过350次循环后仍可以保持自身结构完整。本论文为保护锂金属负极提供了新的研究思路,对开发长寿命、更安全的锂金属负极电极具有一定的借鉴意义。
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