【摘 要】
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随着化工行业的快速发展,环境污染和能源短缺的问题日益凸显。在此背景下,光催化作为一种绿色环保、可持续的技术应运而生,研究人员越来越致力于寻找高效无污染的光催化剂。碳量子点（CQDs）作为一种新兴的零维碳材料,具有无毒、生物相容性好、环境友好等优点。经过十几年的发展,其在催化、荧光成像、发光器件、生物传感、离子检测等众多领域内都具有广泛应用。本文从CQDs的基本性质出发,开展了相关光催化剂的制备及其
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随着化工行业的快速发展,环境污染和能源短缺的问题日益凸显。在此背景下,光催化作为一种绿色环保、可持续的技术应运而生,研究人员越来越致力于寻找高效无污染的光催化剂。碳量子点（CQDs）作为一种新兴的零维碳材料,具有无毒、生物相容性好、环境友好等优点。经过十几年的发展,其在催化、荧光成像、发光器件、生物传感、离子检测等众多领域内都具有广泛应用。本文从CQDs的基本性质出发,开展了相关光催化剂的制备及其可见光下降解亚甲基蓝（MB）、乙酰甲胺磷（ACE）等有机污染物的相关研究。主要工作内容如下:（1）采用简便环保的低温水热法将不同量的CQDs与半导体Ti O2进行复合,得到形貌统一、晶型完好的CQDs-x/Ti O2复合光催化剂。通过XRD、TEM、XPS等表征技术对其理化性质进行了研究,结果表明,原位生成的CQDs赋予CQDs-x/Ti O2较大的比表面积,其中光催化效果最好的CQDs-20/Ti O2为192.47 m~2/g,约是纯Ti O2的7倍,这有利于吸附更多的有机污染物并提高光催化氧化的速率。CQDs的引入延长了材料可见光吸收阈值并促进了电子的转移,从而提高了复合材料的光催化效率。（2）采用两步水热法制备了氮掺杂CQDs负载的Ti3+自掺杂Ti O2纳米复合材料(N-CQDs/Ti3+-Ti O2),原位形成的N-CQDs通过剔除不牢固的Ti3+结构,优化了Ti3+-Ti O2晶型,并将Ti3+-Ti O2的带隙从3.13 e V减小至2.41 e V,光生电流密度增加至Ti3+-Ti O2的约12.5倍,极大增强了N-CQDs/Ti3+-Ti O2吸收可见光的能力,提高了其在可见光照射下氧化有机物的性能。其中性能最好的样品N-CQDs/Ti3+-Ti O2-4,0.5 g/L的样品在可见光下10 min就可以降解90%的MB,120 min后ACE的降解率达到97.1%,远高于Ti3+-Ti O2。这表明光催化剂产生的电子和空穴复合率大大降低,材料表征和理论计算证明了这与Ti O2的自掺杂缺陷以及N-CQDs的引入密切相关,N-CQD和Ti3+-Ti O2之间存在良好的协同作用。（3）利用CQDs表面活性羰基和胺基化合物生成希夫碱的反应,合成了粒径5 nm左右、分散均匀的苯胺改性CQDs（CQDs-NH2）,运用TEM、XPS等对其进行了表征。研究发现CQDs-NH2表面存在大量的含氧官能团和C=N键,其在350～600 nm处的光吸收显著增强,可以归因于苯环结构引入使得CQDs形成了更大的共轭结构。考察了在可见光下CQDs-NH2催化活化单过氧硫酸氢钾（PMS）降解MB的性能,结果显示,0.5 g/L的CQDs-NH2在PMS浓度为1 m M时,30 min就完成对MB的完全降解,而2 g/L的CQDs-NH2在5 min内就可完成对MB的快速降解。自由基淬灭实验也表明苯胺改性促进了CQDs光生电子的转移,更容易活化PMS,产生的超氧自由基(O2·-)是主要的活性物质。综合本文结果表明,CQDs可以通过材料复合、杂原子掺杂、表面修饰等多方面的改性来实现光催化效果的提升。在光催化降解方面,CQDs是一种绿色环保、廉价易得且方便制备的优异碳材料。
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