核壳结构的磁性氧化铁复合材料的合成、表征及应用

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近年来,具有磁性的核壳结构材料引起了人们的广泛关注。本论文制备了几种具有核壳结构的磁性复合材料,对其合成过程进行了详细的表征,并将其应用于催化等领域。首先,通过溶胶-凝胶、焙烧等过程,制备了一种可有效降解染料并且能够快速磁分离的核壳结构磁性含钛复合材料γ-Fe2O3@Ti-tmSiO2(tm表示可调节的介孔)。该复合材料以具有良好磁响应性的超顺磁性γ-Fe2O3颗粒为核,以孔道尺寸可调的含钛介孔硅为壳。内核不仅有利于将材料从溶液中分离出来,而且本身也可以作为一种类Fenton催化剂,可用于催化染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的降解。壳层结构中可调的孔道尺寸便于吸附和催化不同大小的分子;同时,壳层中骨架钛物种也是一种有效的催化活性中心。该核壳结构磁性含钛复合材料在催化降解亚甲基蓝和罗丹明B中表现出良好的催化活性和重复再生性能。通过分步法制备了磁性荧光探针Fe3O4@SiO2@Au-probe@PSiO2,并用于对水体中重金属离子Hg2+的检测。其制备过程是:首先在磁性Fe3O4的外层包覆致密的氧化硅层,随后对其进行氨基化改性,然后将作为荧光探针分子联接剂的金纳米颗粒沉积在其表面,最后用多孔性的硅材料对其内部的荧光探针分子进行封装。将该材料用于对水中痕量汞离子进行检测,结果表明:它对汞离子具有很好的检测灵敏度、选择性及重复使用性,而且通过外加磁场可以将其方便的从水中分离出来。采用阳离子聚合物PDDA作为Fe3O4核和外层TS-1晶种之间的连接剂,在水热条件下制备了一种含有晶体壳层的磁性分子筛复合材料γ-Fe2O3@TS-1。制备过程中Fe3O4纳米颗粒会转晶为γ-Fe2O3,赋予该复合材料超顺磁性。所得到的材料γ-Fe2O3@TS-1在噻吩氧化和光助降解苯酚中表现出良好的催化性能。在噻吩氧化反应中,该材料保持了TS-1的高催化活性,同时在外加磁场条件下可以方便地进行回收。在光助催化降解苯酚反应中,γ-Fe2O3核和TS-1壳层具有协同催化效应,γ-Fe2O3核是一种有效的类Fenton催化剂,而TS-1分子筛壳层能够吸附溶液中的反应物分子和保护γ-Fe203核。
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