厌氧氨氧化工艺的启动及强化其净化污泥效能研究

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抗生素被广泛用于改善公共卫生、预防疾病和提高动物养殖场的生产力。然而,制药工业及其应用源排放到环境中的抗生素会对环境造成潜在的生态风险,同时氮素的过量排放也会引发水体富营养化,而生物脱氮是降低水体中氮素的有效途径。厌氧氨氧化(anaerobic ammonia oxidation,anammox)工艺可以在厌氧条件下实现氨氮和亚硝态氮的同步去除,是一种新型的具有广阔应用前景的生物脱氮工艺。然而厌氧氨氧化工艺因存在启动时间长、接种菌源匮乏及处理效果易受外界环境条件(如抗生素、溶解氧)影响等问题,而限制了其在实际工程中的应用。探讨适宜厌氧氨氧化菌富集的策略以及研究能够降低厌氧氨氧化菌对外界条件敏感的适宜措施是进一步加速厌氧氨氧化工艺工程应用的重要课题。本文在优化搅拌方式对厌氧氨氧化反应器启动影响的基础上,研究了以水稻土为菌源启动厌氧氨氧化反应器的可行性,研究了外加磁场和铁负载污泥基水热炭(iron-loaded sludge based hydrothermal carbon,Fe-BC)对厌氧氨氧化效能的影响,并进一步从水热法制备铁负载污泥基水热炭入手,探究铁负载污泥基水热炭改善厌氧氨氧化的效能以及对四环素胁迫的缓解作用,通过功能基因丰度、功能微生物种群变化,以及胞外聚合物(extracellular polymeric substances,EPS)和电子转移能力等角度解析其影响机制。为丰富厌氧氨氧化菌的菌源,以来源丰富且富含厌氧氨氧化菌的水稻土为接种源成功启动厌氧氨氧化反应器。通过分析内置潜水泵、外置蠕动泵和内置搅拌桨方式对厌氧氨氧化工艺启动过程的影响,发现水稻土源反应器与活性污泥源反应器均在内置搅拌桨方式下于75天实现了厌氧氨氧化工艺的启动。尽管污泥源反应器的总氮去除率(81.37%)高于水稻土源反应器(70.37%),但在最佳水力停留时间(hydraulic retention time,HRT)条件下(22 h)的总氮平均去除率和污泥源反应器类似。微生物种群结构分析结果表明,与污泥源反应器(1.52%)相比,水稻土源反应器具有更高的Planctomycetota相对丰度(9.01%),同时污泥源反应器和水稻土源反应器的Candidatus Brocadia相对丰度分别为1.19和7.61%。外加磁场可在短期内提高厌氧氨氧化反应器效能,但长期运行效果不佳。外加磁场对厌氧氨氧化效能影响的实验结果表明,外加磁场并不能长期改善厌氧氨氧化反应器的效能,在短期内外加磁场将反应器的总氮去除率提高了8.39%,但是长时间运行结果发现,外加磁场使厌氧氨氧化反应器脱氮效率较对照组降低了18.25%。外加磁场降低了污泥胞外聚合物蛋白质(从14.35 mg/g MLSS降低至7.47 mg/g MLSS)和多糖的含量,同时使Candidatus Brocadia相对丰度从对照组的4.5%降低到0.8%。外源添加剂水热法制备的铁负载污泥基水热炭可通过促进胞外聚合物分泌、增加胞外聚合物中介电子转移组分含量、加速电子转移以及改善功能菌等途径提高厌氧氨氧化效能。添加2.5和5.0 g/L Fe-BC使反应器总氮去除率较0 g/L Fe-BC反应器分别提高了10.62和17.14%,同时5.0 g/L Fe-BC反应器的比厌氧氨氧化活性(specific anammox activity,SAA)较0 g/L Fe-BC反应器提高了49.58%。铁负载污泥基水热炭通过增加胞外聚合物中蛋白质和多糖含量,促进腐殖酸和细胞色素c的分泌并介导厌氧氨氧化电子转移过程来提高厌氧氨氧化污泥的活性。去除胞外聚合物和同时酶解多糖与蛋白质后发现,添加5.0 g/L Fe-BC反应器中污泥的比厌氧氨氧化活性分别降低了61.38和79.99%,显著高于0 g/L Fe-BC反应器。此外,添加铁负载污泥基水热炭的厌氧氨氧化反应器中Candidatus Brocadia的相对丰度较0 g/L Fe-BC反应器提高了35.56-55.56%,与氮转化相关的关键功能基因(如hao、nir S和nap A)和胞外聚合物合成功能基因(如rfb A、rfb B、rfb D、gal E和pgm)的相对丰度均有所增加。铁负载污泥基水热炭的加入是缓解四环素对厌氧氨氧化过程抑制作用的有效途径。铁负载污泥基水热炭可通过促进胞外聚合物分泌、增加胞外聚合物中介电子转移组分含量、加速电子转移、改善功能菌及功能基因丰度等途径缓解抗生素对厌氧氨氧化菌的抑制作用。1.0 mg/L四环素使TC反应器的比厌氧氨氧化活性较空白反应器降低了4.31 mg TN/(g MLSS·d),并通过抑制电子转移过程,使得总氮去除率较空白反应器降低5.86%,同时微生物通过增加胞外聚合物以降低其毒害作用。而添加铁负载污泥基水热炭会刺激微生物分泌胞外聚合物的量从空白反应器的91.78 mg/g VSS增加到117.56 mg/g VSS,其中蛋白质和多糖分别增加了32.93和7.62 mg/g VSS,同时增加了腐殖酸和细胞色素c的分泌,并可促进电子转移过程来改善厌氧氨氧化效能。胞外聚合物介导厌氧氨氧化除氮过程,通过蛋白酶K酶解法去除胞外蛋白后,比厌氧氨氧化活性降低了49.78%,而多糖提高污泥比厌氧氨氧化活性的能力与处理的酶有关。此外,与TC反应器相比,铁负载污泥基水热炭添加使hdh和hzs B的绝对丰度分别提高了2.77和1.18倍,同时使Candidatus Brocadia的相对丰度从8.22%增加到10.24%。此外,铁负载污泥基水热炭可通过吸附作用降低反应器内四环素含量以缓解后者对厌氧氨氧化细菌的毒害作用,从而改善了厌氧氨氧化的脱氮效能。
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