【摘 要】
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TiO2是一种廉价无毒,催化活性高,选择性好,反应条件温和,应用前景广的半导体材料,其突出的光催化性能在光催化降解领域极具研究价值,但由于其禁带宽度较宽,而导致其作用有限,在使用过
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TiO2是一种廉价无毒,催化活性高,选择性好,反应条件温和,应用前景广的半导体材料,其突出的光催化性能在光催化降解领域极具研究价值,但由于其禁带宽度较宽,而导致其作用有限,在使用过程中出现诸如:催化降解速率不快,回收和分离困难,对可见光利用率低等问题。因此设计合成改性 TiO2来改善这些性能是解决问题的关键所在。本论文围绕多孔碳负载纳米二氧化钛的制备及其改性掺杂而展开研究。 1、在本文的第二章中,通过热分解 Zn-Ti金属有机框架化合物(MOFs)作为前驱体,合成了一系列含有金属氧化物的多孔碳负载纳米二氧化钛的复合材料。通过对水溶液中亚甲基蓝(MB)的光降解来评估这些复合材料的光催化活性。它们的化学成分和孔隙度可以通过改变热解温度来调节。由于 Zn2+的碳热还原成金属 Zn,在950℃下热解的样品表现出极大的表面积和优异的孔径分布,随后作为额外的孔隙形成机理而蒸发。由于 Zn和 Ti在 MOFs中的共存,在热解过程通过中 Zn蒸发形成的孔径中为催化活性位点(TiOx)的停留提供了大量场地,并且使得亚甲基蓝容易接近活性位点,进而增加的光催化活性。 2、本文第三章中,通过在350℃下热解 Zn-Ti金属有机框架化合物,并引入铁离子改性合成了具有介孔和高比表面积的新型磁性光催化剂。在300 W功率的紫外灯的照射下,可在30 min内使浓度20 mg/L的 MB降解达97.16%。研究发现:铁的添加不仅可以在较低的煅烧温度下改善晶格,实现在更低温度下热解合成催化剂,并获得更高的催化活性,而且有助于在光降解反应后催化剂与溶液的有效方便的磁分离。同时, Fe/Zn形成金属共熔,降低了 Zn的熔沸点,使前驱体在更低的温度下产生孔径,该催化剂是一种较好的易于分离循环使用的光催化剂。 3、本文第四章中,使用水热法合成了一种新型的 Ce-Ti金属有机材料为前驱体,通过不同烧结温度而获得一系列具有较高比表面积的介孔新型纳米复合材料。并使用高压氙灯模拟太阳光测量亚甲蓝为代表性有机污染物的降解效果,来研究这些催化剂的光催化效率。其中烧结温度在1000℃(CTOF-P10)时表现出良好的催化效果,其降解 MB的速率是商业型 TiO2(P25)的2.15倍。这种掺杂其他元素合成的催化剂,因其在波长大于387 nm范围内有响应,而使催化剂进一步拓展到可见光区光催化。
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