【摘 要】
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近年来,二维IV族硫化物(MSX,M=Sn,Ge,X=1,2)以其特殊的能带结构以及良好的物理、化学特性而被广泛研究。作为其中的重要成员,硫化亚锡(SnS)和硫化锡(SnS2)因具有较高的光吸收系数、迁移率及无毒环保等特点引起了科研人员的广泛关注,在各类电子学和光电子器件应用中显示出巨大的潜力。然而,与过渡金属双卤化合物(TMDCs)的制备相比,超薄SnS和SnS2薄膜的成分控制和大尺寸合成仍面临
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近年来,二维IV族硫化物(MSX,M=Sn,Ge,X=1,2)以其特殊的能带结构以及良好的物理、化学特性而被广泛研究。作为其中的重要成员,硫化亚锡(SnS)和硫化锡(SnS2)因具有较高的光吸收系数、迁移率及无毒环保等特点引起了科研人员的广泛关注,在各类电子学和光电子器件应用中显示出巨大的潜力。然而,与过渡金属双卤化合物(TMDCs)的制备相比,超薄SnS和SnS2薄膜的成分控制和大尺寸合成仍面临较大的挑战。本文通过调节化学气相沉积(CVD)的源温和反应时间,在云母衬底上制备了厚度可控的SnS薄膜,研究了厚度对其偏振Raman特性的影响,并对其面内电学各项异性进行了深入分析。研究了SnS2薄膜在云母衬底上的生长规律,实现了厘米级尺寸SnS2单晶薄膜的制备和完整转移。进一步,通过一步CVD工艺制备了SnS2/SnS垂直异质结薄膜,对其结构进行了表征分析。具体研究内容如下:首先,我们以SnS粉末为源,采用CVD在云母衬底上合成了SnS薄片,通过生长温度和时间对厚度和平面尺寸进行调控,使其厚度范围介于2.7-305.4 nm,尺寸在3-112μm之间。SnS纳米片呈现较强的拉曼振动(分别为Ag~1、B3g、Ag~2和Ag~3),其中Ag模的强度随偏振角的变化在Zigzag和Armchair两个方向呈现较强的各项异性。同时,当SnS薄片的厚度从272.3减小到3.2 nm时,拉曼模式Ag~1、B3g和Ag~2均发生明显红移,拉曼模式Ag~3则发生蓝移,这一现象主要源于由面内极化所引起的较强的电声耦合作用。另一方面,我们将SnS成功转移到了Si/Si O2衬底上,并制作了MOSFET器件,对其电学性能进行了研究,发现沿之字形方向的电导率明显高于扶手椅方向,这归因于沿之字形方向的空穴有效质量较小,空穴的迁移率高于扶手椅方向。而且,沿之字形方向的输出特性受栅压调制较小,相比而言,沿扶手椅方向的输出特性随栅压增加而增加,呈现较强的栅压调制特性。我们以SnO2、S和KI为源,在Ar气环境下通过CVD法分别在Si O2/Si和云母衬底上合成了SnS2薄膜,对其形貌和结构进行了研究。当衬底为Si O2/Si时,SnS2形貌受衬底-源间距影响很大,当间距从12 cm增加到15 cm时,SnS2依次为雪花状、树枝状、风车状。当衬底为云母时,通过调节生长时间和快速降温处理,成功合成了厘米级SnS2薄膜。研究表明,KI的引入有利于提升SnS2横向生长速率,快速降温处理则有效阻止了二次成核与生长,进而合成大尺寸SnS2薄膜。另外,我们以SnO2、S和Na Cl为源,通过一步法合成了SnS2/SnS异质结,并对异质结的形貌、厚度及成分组成进行了研究。综上所述,我们通过不同方法成功合成了大尺寸、超薄的SnS、SnS2薄膜和SnS2/SnS异质结,并对其生长规律和SnS的面内电学各项异性进行了研究,为SnS及其异质结的制备与光电性能研究提供了基础。
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