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燃料电池具有高能量转换效率和高功率密度、绿色环保等优点,受到国内外广泛关注。近年来,质子交换膜燃料电池(Proton exchange membrane fuel cel)取得了显著进步,已经开始在汽车工业中进行商业应用。然而,PEMFC仍然很昂贵。阴离子交换膜燃料电池(Hydroxide-exchange membrane fuel cel)是新兴的燃料电池技术,与PEMFC相比具有潜在的成本优势。然而,HEMFC尚处于发展初期,许多技术挑战尚待解决。其中,阳极电催化剂活性较低,可供选择少,导致高的成本。稳定和高效的电催化剂可降低成本,对阴离子交换膜燃料电池技术的发展具有重要意义。Ni基催化剂作为已知唯一一种具有活性的非贵金属电催化剂,在此基础研究提高Ni基催化剂HOR性能具有高的价值。本文从制备方法和催化剂结构着手,探索制备了几种高性能Ni基催化剂和PtNi合金催化剂,大幅度提高了HOR的电催化性。同时,还探究了催化剂的制备条件、材料结构形貌和催化剂性能之间的内在关系,结果如下:(简单从制备方法,结构特点和催化性能三个方面阐述下面三部分内容)(1)通过水热法得到低载量Ni(OH)2·H2O/GO。将之置于管式炉以10%H2/Ar还原得到Ni/GS。然后在低温下于NH3中,退火,在GS上得到球形颗粒状的Ni(N)。采用水热法制备前驱体,可得粒径较小且均匀和大的比表面积的颗粒,有利于电催化三相界面反应。TEM和HRTEM表明颗粒很小,结构基本为Ni相,TEM-mapping和XPS显示N的掺入,电化学测试研究N原子掺杂对HOR电催化性能的影响,Ni(N)/GS的质量活性(8.22 m A/mg)是Ni/GS电催化剂的1.47倍(过电位50 m V处),比面积活性(0.0089m A/cm2)为Ni/GS的1.31倍。显示出N掺杂对催化性能有极大的提高。(2)通过水热法得到高载量Ni(OH)2·H2O/GO。经NH3氮化络合法退火,得到球形颗粒状Ni3N-Ni/GS复合物和Ni3N/GS复合物,以及氢气还原得到Ni/GS。采用水热法和低温氮化得到了粒径均匀较小和大比表面积的颗粒。结构方面XRD和HRTEM表明了复合物Ni3N-Ni的存在。电化学测试,1600 rpm条件下Ni3N-Ni/GS的极限电流密度是Ni3N/GS的1.44倍,达到了2.2 mA/cm2,为Pt/C的79.1%,Ni3N/GS在高于约0.15 V后快速衰减,Ni3N-Ni/GS可以维持至0.235 V,而Ni/GS几乎没有活性。(3)通过水热反应法制备PtNi合金,然后将之与XC-72物理混合均匀,得到PtNi/C前驱体。将之通氨气退火氮化络合得到PtNi(N)/C电催化剂材料,测试其电催化活性与渗氮前进行对比。TEM表明颗粒尺寸较大,SEM及其EDS面扫表明Pt、Ni和N的均匀分布。研究结构与组成对性能的影响。氮化后PtNi(N)/C的动力学电流密度是PtNi/C的1.31倍,氮的掺入提升了PtNi合金的电催化性能,可能与Ni晶格中掺入N有关,因Pt对N是惰性的。