磁性壳聚糖复合材料对UO22+的吸附性能及机理研究

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核工业的发展给环境带来了严重的铀污染问题。吸附技术用于处理放射性污染具有简单有效、成本低、二次污染小的优点。磁性壳聚糖复合材料是一种新型材料,它对水溶液中多种有毒污染物良好的吸附性能。该材料吸附速度快、效率高;能有效去除多种污染物,而且它们很容易回收和再利用,是一种更为绿色环保的放射性核素吸附材料。但壳聚糖的水溶性不佳、化学稳定性差、吸附性能有待提高,需要对它进行改性才能更好用于实际应用。本文研究了二乙基三胺五乙酸功能化的磁性壳聚糖纳米颗粒(DTPA-MCS)的合成方法及其对铀的吸附性能。FT-IR结果表明改性后DTPA-MCS胺基和羧基大幅增加。批量吸附实验结果表明DTPA-MCS对UO22+的吸附与溶液的酸度有关,吸附动力学遵循准二级模型,吸附等温线符合Langmuir模型,吸附后铀分布均匀在DTPA-MCS表面。在298 K和pH 5.0下的最大吸附容量为157.1 mg/g。吸附热力学表明吸附反应是吸热且自发的。离子强度结果表明铀的吸附主要通过内配位络合作用。吸附UO22+的DTPA-MCS可以很容易通过磁体从水溶液中快速分离并且在0.40 M硫脲-0.20 M HNO3作用下有效再生。利用三聚磷酸钠交联,在水相体系中原位制备氨基化改性磁性壳聚糖树脂(TETA-MCR)并研究了它对UO22+的吸附性能。批量吸附实验结果表明在pH 5.0,298 K条件下最大吸附容量达166.6 mg/g。吸附动力学符合准二级模型,为反应控制。吸附等温线符合Langmuir模型,通过对比吸附前后的FT-IR结果表明,TETA-MCS中的胺基是UO22+主要吸附位。TETA-MCR对UO22+吸附容量随温度升高而增加,吸附为吸热自发过程。TETA-MCS对UO22+有较高的吸附容量,且易于磁分离,在0.1 M HNO3-0.1 M EDTA中脱附,脱附率达92.3%,是一种用于UO22+分离的新型吸附剂。原位制备TPP交联壳聚糖/纳米Fe0复合膜(CS-Fe)用于处理含铀的放射性废水。膜比表面积为46.5 m2/g,孔容为0.15 cm3/g,FeNPs含量约为32%。CS-Fe膜对UO22+吸附动力学符合准二级模型,表明化学吸附为控速步骤。UO22+的吸附容量随着pH的增加而逐渐增加,在pH5.0-5.5达到最大值208.8 mg/g。TPP/CS质量比0.1/1时CS-Fe膜吸附效果最佳。CS-Fe膜对UO22+的吸附等温线符合Langmuir模型,通过含N/O基团(氨基、磷酸基和羟基)络合和FeNPs的还原共同作用吸附UO22+。脱附实验表明0.5 M HNO3可以解吸97.5%的UO22+离子。
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