本论文研究了几个复杂分子体系基态和激发态的动力学过程,解释了它们特殊的光学性质和激发态失活机理,阐述了其在储氢材料和吸附材料等方面的应用。在研究的过程中,运用了分子动力学、激发态势能面跳跃、极小能量交叉点搜寻和波函数分析等研究方法,并将含时密度泛函理论与激发态下的过渡态理论相结合。通过这些方法,我们更加全面、动态、详细地分析了光致激发效应对光谱、反应和材料性能的影响。首先,研究了储氢材料硼烷氨的储氢和脱氢机理。运用激发态下的过渡态理论并结合含时密度泛函理论研究了三甲基硼烷氨和苯酚的脱氢过程,详细分析了二者通过双氢键作用并越过激发态下的过渡态后脱去氢气的机理。基态的势能面扫描证明了基态由于存在大的能垒而不能发生脱氢过程。当跃迁至第一激发态时,苯酚和三甲基硼烷氨分子间的双氢键显著增强。基于激发态的几何构型,采用过渡态理论确定了唯一虚频指向氢分子生成方向的反应过渡态,并在产物中形成了新的氢分子。此项工作为硼烷氨类分子体系激发态的脱氢机理研究提供了完整的理论模型,并为研究硼烷氨的储氢及脱氢性能提供了理论支撑。其次,研究了芦荟衍生物AS1（Aloesaponarin 1）抗紫外线的机理。通过分析激发态分子内质子转移的动力学过程和光谱,阐述了该分子通过激发态分子内质子转移过程将吸收的紫外线转化为无害的长波长的荧光。此项工作提出的机理可以完整解释AS1抗紫外性能,并分析了 AS1的激发态分子内质子转移过程的诱导和影响因素,为更加高效、节约的设计和合成具有更好抗紫外性能的护肤品提供了指导。之后,我们研究了分子 内 和 分 子 间 氢 键 的 协 同 作 用 对 荧 光 染 料 PRODAN（6-propionyl-2-dimethylaminonaphthalene）衍生物荧光行为的影响。激发态氢键的增强和协同作用诱导了扭转的分子内电荷转移态的形成,并导致PRODAN衍生物在甲醇溶剂中的部分荧光猝灭。此项工作对PRODAN衍生物在甲醇溶剂中的荧光红移和部分猝灭作了合理的解释,并对设计和研究具有更好的光谱特征的染料分子提供了帮助。再次,研究了光激发效应对材料表面吸附性能的影响。臭氧层的破坏使得短波长紫外线（100-290 nm）的含量逐渐增加,它诱导的光激发效应将对材料的吸附性能产生显著的影响。然而,光致激发效应对吸附材料吸附性能的影响尚未有系统的研究,因此我们将二氧化硅表面硅醇基团吸附四种有害气体（沙林毒气、二氯磷酸甲酯、磷酸三甲酯和硫化氢）作为研究对象。结果表明二氧化硅表面在基态的吸附强度与分子间氢键作用强度相一致。当吸收短波紫外线跃迁至激发态后,激发态的吸附强度与分子间氢键变化相反,而与复合物的电荷转移类型（分子间电荷转移或局域激发）相一致。光激发后硫化氢分子在第一激发态解离。这项工作将光激发效应作为设计新的吸附材料和检测吸附性能的新标准,并提出了吸附材料的吸附性能在基态和激发态不同的环境影响因素。最后,研究了非对称效应对二元酮非绝热失活过程的影响。我们提出了丙二醛和乙酸丙酮的烯醇式异构体完整的非辐射失活路径:光激发至第二激发态并通过非绝热势能面跳跃至第一激发态,之后通过系间窜越至三重态并通过最小能量交叉点失活到基态。4-羟基丁-3-烯-2-酮的非对称效应诱导了第一激发态分子内质子转移,这一结果明显不同于对称的丙二醛和乙酰丙酮。非对称效应在第一激发态开辟了新的、更有效的失活路径,质子转移后的构型通过最小能量交叉点系间窜越至三重态并通过反向质子转移回到稳定的基态。这个结果与已经报道的通过圆锥交叉回到基态的路径有显著差异。因此,我们将非对称效应作为研究光诱导超快动力学的重要因素。激发态动力学过程及其相关应用的研究扩展了光致激发的研究范围,为材料、光致激发反应、特殊光学分子的研究提供了理论模型,具有重要的科学意义。