分子电子学是继微电子学、纳米电子学之后的新兴电子学科,现在已被许多研究者所关注。由于分子器件具有优异的物理性质,例如:巨磁阻、自旋过滤、分子整流、Kondo效应等,现在越来越多分子被用来设计成分子二极管、分子开关、分子场效应晶体管、分子存储器等分子器件,寄希望未来可以替代传统的硅基电子器件。本论文采用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法,研究了一些低维分子器件的电子输运性质,研究的系统包括Dihydroazulene分子、有机分子金属链Fe_n+1（C₆H₄）_n、有机共价分子（C₆H₈B₂O₄）和单个Co-Salophene分子。在这些分子器件中发现了分子开关、分子整流、自旋过滤及负微分电阻等效应。本论文主要有几个方面组成:研究了Dihydroazulene分子两种构型（closed/open）嵌入在金电极下的分子开关效应。计算结果表明,Dihydroazulene分子在光的作用下,当从closed构型到open构型转化时呈现出良好的开关特性。在[0,1.4 V]偏压下,“closed”构型分子的电流明显大于“open”构型分子电流,并且,电流的开关比值保持相对稳定。通过分析I-V特性、透射谱、分子轨道、自洽哈密顿量（MPSH）本征态空间分布等,详细解释Dihydroazulene分子开关特性的内在机制。研究了一维有机分子金属链Fe_n+1（C₆H₄）_n嵌入在金电极下的自旋输运特性。研究结果发现,该有机分子金属链表现出优异的自旋过滤效应,在[0,1.0 V]偏压下,分子链的电流主要取决于自旋向下的电子,并且,在I-V曲线中发现了负的微分电阻效应。随着分子链长度增加,自旋过滤效率越来越高。当n≥3时,其自旋过滤效率达到100%。研究发现自旋极化效应来源于Fe_n+1和（C₆H₄）_n两者的共同贡献,研究结果可以帮助我们理解有机分子链的自旋输运性质。研究了有机共价分子（C₆H₈B₂O₄）嵌入在锯齿型石墨烯（ZGNRs）电极下的自旋极化输运性质。通过研究发现,当左右电极磁化方向平行时,自旋向上的电流远大于自旋向下的电流,分子器件表现出优异的自旋过滤效应。当左右电极磁化方向反平行时,分子器件表现双自旋过滤、双自旋整流效应和负微分电阻效应。分析发现这些特性归因于以下三个因素:自旋态匹配,Bloch态对称和中心分子态对称。两个电极中的自旋态是否匹配决定了自旋输运性质。研究结果为基于ZGNR自旋电子器件的设计提供帮助。研究了单个Co-Salophene分子嵌入在锯齿型石墨烯（ZGNRs）电极下的自旋极化电子输运性质。计算结果表明,当左右电极磁化方向平行时,自旋向上的电流明显大于自旋向下的电流,自旋向下的电流在[-1 V,1 V]偏压下接近零,分子器件表现出优异的自旋过滤效应。与此同时,在自旋向上电流中发现负微分电阻效应。当左右电极磁化方向反平行时,器件表现双自旋过滤效应和双自旋分子整流效应。除此之外,整个分子器件还表现出较高的巨磁阻效应。通过分析器件的自旋极化透射谱、局域态密度、电极的能带结构和分子轨道的投影自洽哈密顿量（MPSH）本征态,详细解释该分子器件表现出众多特性的内在机制。研究结果可为下一代纳米器件的设计提供很好的借鉴。