【摘 要】
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环己烷的氧化产物KA油(环己醇和环己酮)是尼龙-6、尼龙-66聚合物和其他精细化学品商业化生产的重要原料。与工业生产中传统的环己烷热催化氧化相比,光催化是一种新兴技术,具有
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环己烷的氧化产物KA油(环己醇和环己酮)是尼龙-6、尼龙-66聚合物和其他精细化学品商业化生产的重要原料。与工业生产中传统的环己烷热催化氧化相比,光催化是一种新兴技术,具有环保、绿色、节能、高效等优点。因此,利用半导体进行光催化氧化环己烷引起了越来越多科研工作者的兴趣。在众多的半导体中,Ti O2半导体因其良好的稳定性、优异的光催化活性和低成本等优势被广泛研究。然而,较大的禁带宽度限制了它在可见光领域的应用。因此,本论文对Ti O2进行掺杂改性,并应用于光催化环己烷氧化。本论文首先采用简单的溶剂热法将Ti3+离子自掺杂于Ti O2(Ti3+/Ti O2),然后采用多种表征方法对其晶体结构、微观形貌和光学性能进行分析,并将其应用于环己烷光催化氧化,探索了反应时间、反应温度等因素对光催化环己烷氧化性能的影响,并推测了可能的光催化机理。实验结果显示,Ti3+/Ti O2将Ti O2的光吸收范围拓宽到了可见光领域,并抑制了光生载流子对的复合,提高了环己酮的选择性。非金属掺杂可以同时扩展光吸收到可见光领域和提高光催化活性,因此本论文选择通过水解钛酸四丁酯合成Ti O2,然后与尿素加热来制备N-Ti O2。采用UV-vis(UV-vis Diffuse Reflectance Spectra)、PL(Photoluminescence spectroscopy)和XPS(X-ray photoelectron spectroscopy)等表征方法验证了氮元素成功掺杂到Ti O2中。然后探究了制备温度和氮元素掺杂量对光催化环己烷氧化性能的影响,并提出了可能的光催化反应机理。结果表明,N-Ti O2可以提高环己烷转化率和KA油的选择性。
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