受体模型应用于典型环境介质中多环芳烃、二噁英和多氯联苯的来源解析研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 34次 | 上传用户:sheabc000
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受体模型是通过对采样点环境样品(受体)的化学和显微分析,确定各污染源贡献率的一系列技术。受体模型的最终目的是识别对受体有贡献的污染源,并且定量计算各污染源的分担率。本研究对非负约束的因子分析模型(FA-NNC)进行了改进,以多环芳烃(PAHs),多氯代二苯并二噁英/呋喃(PCDD/Fs)和多氯联苯(PCBs)这三种典型的持久性有毒物质为研究对象,对气相中的PAHs(大连地区大气)、植物相中的PCDD/Fs和PCBs(大连地区松针)和沉积物相中的PAHs(白洋淀沉积物)的污染水平、组成和分布进行了研究,并使用FA-NNC对它们在各环境介质中的来源进行了深入的分析。FA-NNC是一种较为先进的受体模型,在实际应用中有研究者发现FA-NNC在非负约束的因子旋转过程中可能会由于不收敛,而最终导致无法进行来源解析,本研究对FA-NNC模型的迭代终止判定条件进行了优化,并采用人工模拟数据对改进后的模型进行了考查,改进后的FA-NNC较好的解析出了预设的4个主要的污染源指纹谱图及其贡献率。通过改进前后FA-NNC应用于实测数据的结果比较,发现改进后的模型能够提供更多的污染源信息,并且更好的复原了污染源的指纹谱图。改进后FA-NNC模型的结果与PMF的结果比较发现,改进后FA-NNC的结果与PMF的结果基本一致,说明改进后FA-NNC可以有效进行污染物的来源解析。植物相中PCDD/Fs和PCBs的来源解析——以大连地区松针为例。对大连地区松针中PCDD/Fs和PCBs浓度数据分析发现,PCDD/Fs在各个采样点的浓度分布较为均匀,松针中的PCBs主要是以低氯代(三氯取代、四氯取代和五氯取代)的PCBs为主,且大连松针中PCBs的组成与我国PCBs产品的组成较为相似。通过FA-NNC和PMF对松针中PCDD/Fs和PCBs进行解析发现,对于松针中的PCDD/Fs,解析得到了4个主要的污染源,分别为燃烧过程的排放(58%~74%),五氯酚的污染(15%~17%),金属冶炼(9%~12%)和交通尾气排放(2%~13%);对于松针中的PCBs的源解析发现,国产多氯联苯产品PCB3和PCB5的挥发是PCBs的主要来源,它们的贡献率分别约为80%和20%,该结果基本与我国生产的多氯联苯产品PCB3(9000吨)和PCB5(1000吨)的产量比基本一致。气相中PAHs的监测和来源解析——以大连地区大气为例。通过对大连地区大气中PAHs的采样和监测分析发现,该地区大气中PAHs的污染并不严重,平均浓度低于中国北方的北京,天津,沈阳等城市。并且PAHs的浓度有明显的季节性变化,在采暖期PAHs的浓度较高,而在非采暖期PAHs的浓度较低。本研究使用FA-NNC模型结合大连当地的PAHs污染源指纹谱图和文献报道的指纹谱图的方法,很好的解析了大连大气PM10中PAHs的来源。FA-NNC模型解析的结果表明,在采暖期大连大气PM10中PAHs主要来自燃煤相关污染源(89%),其次是交通排放(11%),而在非采暖期大连大气PM10中PAHs主要来自交通排放(79%),其次是燃煤电厂的排放(21%)。沉积物相中PAHs的监测和来源解析——以白洋淀沉积物为例。通过对白洋淀地区沉积物中PAHs的野外采样分析表明,白洋淀地区沉积物中PAHs的浓度较低,说明白洋淀地区沉积物受到的PAHs污染相对较轻。上层和下层沉积物中PAHs的组成有较大的差别,上层沉积物样品中含高环的PAHs较多,而下层沉积物中低环PAHs占很大比例,表明白洋淀地区PAHs的主要污染源随着时间的推移也在发生变化。通过FA-NNC对沉积物PAHs的来源解析的表明,白洋淀地区长期以来的主要PAHs污染源是居民燃煤和生物质燃烧,其贡献率分别为31%和39%,其次是近30年新出现的燃煤电厂和交通污染源,它们的贡献率约分别是17%和13%。
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