【摘 要】
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近年来,金属有机框架材料（Metal-organic frameworks,MOFs）与金属纳米粒子（MNP）复合的核壳结构材料（MNP@MOFs）已经成为了化学领域中新的研究热点。由于MOFs具有孔隙结构可调节、稳定性好、比表面积高等优势,结合金属在催化以及表面增强拉曼光谱（SERS）上的独特性能,使得MNP@MOFs材料在气体吸附、拉曼检测、异相催化等方向都具有广泛的应用。然而,无论是金属纳米
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近年来,金属有机框架材料（Metal-organic frameworks,MOFs）与金属纳米粒子（MNP）复合的核壳结构材料（MNP@MOFs）已经成为了化学领域中新的研究热点。由于MOFs具有孔隙结构可调节、稳定性好、比表面积高等优势,结合金属在催化以及表面增强拉曼光谱（SERS）上的独特性能,使得MNP@MOFs材料在气体吸附、拉曼检测、异相催化等方向都具有广泛的应用。然而,无论是金属纳米粒子与MOFs复合材料的构建,还是这种复合材料在各方面的应用研究中都存在一定的不足,目前已开发的各种核壳复合纳米粒子的制备方法基本都难以精确地调控纳米粒子的形貌结构和壳层厚度,这极大地限制了复合材料的应用范围。在本论文中我们开发了两种MNP@MOFs复合材料的制备方法,获得了不同形貌和结构的Au@ZIF-8和Au@Pd@MIL-100（Fe）纳米粒子,根据复合材料的不同性质,结合SERS技术,将前者应用于VOCs气体检测,后者用于选择性催化研究中,具体研究内容如下:1、在Au@ZIF-8纳米粒子的制备中,控制溶液中前驱体的浓度,可获得单核和多核结构的Au@ZIF-8纳米粒子;在一定浓度情况下,控制溶液中前驱体的用量,精确调节单核结构中,Au@ZIF-8纳米粒子的壳层厚度。实验采用SEM、TEM、UV-vis以及XRD等手段,表征了各种粒子的形貌结构以及理化性质;将不同结构的纳米粒子制备成基底材料,通过拉曼技术表征后,确认了其中壳层厚度为3nm时,Au@ZIF-8具有良好的SERS性能;接着,利用拉曼光谱对甲苯气体进行吸附分析检测,并结合原位SERS技术对甲苯气体进行了吸脱附表征,分析了甲苯气体从吸附、饱和、到脱附的全过程。最后,为了分析纳米粒子对VOCs气体检测的普适性,实验利用了 Au@ZIF-8（3nm）对甲苯、乙苯、氯苯等VOCs类气体分别进行测试,其结果证实了 MNP@MOFs复合材料在VOCs气体测试中的普适性。2、通过层层包覆的制备方法,获得了 Au@MIL-100（Fe）核壳纳米粒子,其中壳层厚度在3 nm甚至更厚的情况下可控调节;并成功将该方法应用于所制备的Au@Pd纳米粒子中,获得了不同Pd层厚度的Au@Pd@MIL-100（Fe）核壳结构纳米粒子。接着,以对硝基苯硫酚（PNTP）作为探针分子测试了纳米粒子的SERS性能,并利用原位SERS技术,研究了 Au@Pd@MIL-100（Fe）纳米粒子的PNTP催化加氢性能,结果表明随着Pd层厚度的增加,SERS性能逐渐降低,而催化性能大幅提高。最后,与裸露的Au纳米粒子相对比,实验分析了 Au@Pd1/4和Au@Pd1/4@MIL-100（Fe）中壳层Pd和MIL-100（Fe）分别对PNTP催化加氢反应的影响,结果表明PNTP加氢反应的进行主要依赖Pd对H2的裂解作用;而壳层MIL-100（Fe）的存在能够阻碍PNTP分子之间的偶联作用,有效地降低副产物对巯基偶氮苯（DMAB）分子的产生,这一结果阐明了这种多功能核壳结构纳米粒子对催化反应过程中产物的选择性具有良好的控制作用。
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